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　　多相催化是實(shí)現(xiàn)高效定向化學(xué)轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵技術(shù)，其中的一個(gè)重要基礎(chǔ)科學(xué)問(wèn)題是如何通過(guò)精確設(shè)計(jì)和調(diào)控催化活性位結(jié)構(gòu)及所在環(huán)境，從而強(qiáng)化其定向催化功能并創(chuàng)造新型高效催化劑。近日中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授課題組和江俊教授課題組繼在電催化體系中提出表面極化概念后（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 12120）,再次通過(guò)與黃偉新教授課題組合作，證實(shí)界面極化在氣相催化反應(yīng)中的關(guān)鍵作用。該工作發(fā)表在重要化學(xué)期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》上（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 14650），共同第一作者是博士生柏彧、張文華副研究員和博士生張振華。

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金屬-氧化物復(fù)合材料界面極化增強(qiáng)一氧化碳氧化反應(yīng)的原理圖示

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　　電荷轉(zhuǎn)移是多相催化反應(yīng)中的一個(gè)關(guān)鍵過(guò)程，其效率很大程度上取決于催化劑的表面電荷密度。盡管過(guò)去業(yè)界已在催化劑表面晶面調(diào)控方面取得了長(zhǎng)足進(jìn)展，理性調(diào)控此類固體材料的表面電荷狀態(tài)依然是一個(gè)挑戰(zhàn)。研究人員在先前研究中以二維體系為模型結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)不同材料復(fù)合帶來(lái)的表面極化可有助于催化性能的提高。然而在二維模型中，有效的表面極化只能促使電荷穿過(guò)原子尺度厚度的薄膜，因此通常需要使用昂貴的原子層沉積技術(shù)、將復(fù)合結(jié)構(gòu)中的上層薄膜材料控制在少數(shù)原子層范圍。

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　　研究人員針對(duì)該瓶頸，設(shè)計(jì)了一類具有暴露界面的金屬-氧化物復(fù)合結(jié)構(gòu)，并發(fā)展了其界面長(zhǎng)度精準(zhǔn)控制的合成方法，從而構(gòu)筑得到一系列界面長(zhǎng)度可控的復(fù)合結(jié)構(gòu)。在此類具有一維界面的復(fù)合結(jié)構(gòu)中，金屬和氧化物的界面極化作用可以在暴露界面鄰近的氧化物表面聚集電荷，從而克服了二維模型中極化電荷需要穿越上層薄膜的困難。以一氧化碳氧化反應(yīng)為模型，研究人員發(fā)現(xiàn)界面極化作用有利于降低一氧化碳分子在氧化物表面活化的勢(shì)壘，使得復(fù)合結(jié)構(gòu)的一維界面成為一氧化碳氧化反應(yīng)的活性位點(diǎn)。研究人員開(kāi)發(fā)出的可控合成方法為調(diào)控位于界面附近的活性位點(diǎn)的數(shù)目提供了途徑，得以理性地調(diào)變其催化轉(zhuǎn)化率。該進(jìn)展提出了新的界面工程思路，為開(kāi)發(fā)高效、低成本的金屬-氧化物復(fù)合催化劑鋪平了道路。該研究發(fā)現(xiàn)有助于加深人們對(duì)復(fù)合結(jié)構(gòu)材料中電荷極化行為和機(jī)制的認(rèn)識(shí)，也對(duì)復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑的理性設(shè)計(jì)具有重要推動(dòng)作用。

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　　研究工作得到了科技部973計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、霍英東青年教師基金、高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項(xiàng)科研基金、國(guó)家人才計(jì)劃、中科院人才計(jì)劃、校重要方向項(xiàng)目培育基金等項(xiàng)目的資助。

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（合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室，化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心）?