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近日,合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院曾杰教授研究組在金屬-硫化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成與生長(zhǎng)機(jī)理研究方面取得重要進(jìn)展。研究人員通過(guò)在一步合成法中引入不同的金屬前驅(qū)體,分別實(shí)現(xiàn)了Pt-Cu2S、CuPt和CuPt-Cu2S 等納米晶體的可控合成,并成功調(diào)控了它們?cè)诖呋磻?yīng)中的活性和選擇性。該成果以“One-step Synthesis of Hybrid Nanocrystals withRational Tuning of the Morphology”為題發(fā)表在《納米快報(bào)》上 [Nano Lett. 2014, 14, 6666-6671],論文的第一作者是2014級(jí)博士生桑煒。
半導(dǎo)體與貴金屬形成的復(fù)合納米材料不僅兼具半導(dǎo)體和貴金屬材料各自的本征特性,而且還具有因兩者間的界面和交錯(cuò)的能帶結(jié)構(gòu)而產(chǎn)生的單獨(dú)組分所不具備的特征和功能。曾杰教授課題組基于特色的可控制備手段,從晶體生長(zhǎng)的基本理論出發(fā),通過(guò)選擇具有不同還原電勢(shì)的Pt的前驅(qū)體以及含硫配體,調(diào)節(jié)Pt與Cu的相對(duì)還原順序,制備出具有不同形貌以及不同元素分布的金屬-硫化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米晶,為制備金屬-半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米晶提供了簡(jiǎn)單快捷的方法。此外,研究人員還深入探究了Pt-Cu2S、CuPt和CuPt-Cu2S在肉桂醛加氫反應(yīng)中的催化性能。通過(guò)對(duì)CuPt和CuPt-Cu2S催化產(chǎn)物的對(duì)比,發(fā)現(xiàn)使用CuPt-Cu2S的反應(yīng)有更高的轉(zhuǎn)化率,這表明催化劑的界面效應(yīng)有助于提高催化劑的活性。而通過(guò)對(duì)比Pt-Cu2S和CuPt-Cu2S的催化產(chǎn)物,Pt-Cu2S只生成苯丙醇,CuPt-Cu2S可以生成更多的氫化肉桂醛,這一現(xiàn)象表明合金的協(xié)同效應(yīng)對(duì)提高催化劑的選擇性有著重要作用。該研究通過(guò)調(diào)控催化劑的空間構(gòu)型和組分分布實(shí)現(xiàn)了對(duì)催化劑性能的調(diào)控,對(duì)設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)實(shí)用高效的納米催化劑具有指導(dǎo)意義。
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Pt-Cu2S、CuPt和CuPt-Cu2S在肉桂醛加氫反應(yīng)中的催化性能對(duì)比圖
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該項(xiàng)研究得到了科技部青年973計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)培育基金等項(xiàng)目的資助。
論文鏈接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/nl503343n
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