氮摻雜類石墨烯鋰離子電池電極材料研究獲新進(jìn)展
氮摻雜石墨烯被認(rèn)為是有應(yīng)用前景的鋰離子電池電極材料，理論和實(shí)驗(yàn)研究表明，氮摻雜石墨烯的儲(chǔ)鋰性能很大程度上依賴于氮摻雜量。然而，大量的氮原子摻雜到晶格里會(huì)降低其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，故電池容量等電化學(xué)性能的進(jìn)一步提高和改善受到限制。
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近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（籌）博士生鄭方才和材料系碩士生楊陽(yáng)（導(dǎo)師陳乾旺教授）通過理論模擬計(jì)算，提出了邊緣氮摻雜和孔洞額外儲(chǔ)鋰的思想，并設(shè)計(jì)出了一種能實(shí)現(xiàn)邊緣氮摻雜，避免邊緣被羧基、羥基修飾的氮摻雜類石墨烯粒子的制備工藝，制備了高氮摻雜的多孔類石墨烯粒子。作為鋰離子電池電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的儲(chǔ)鋰性能。相關(guān)研究成果以“High?lithium?anodic?performance?of?super-high?nitrogen-doped?porous?carbon?prepared?from?a?metal-organic?framework”為題發(fā)表在《自然?通訊》上（Nature?Commun.?2014，?5，5261：?doi:10.1038/ncomms6261）。?
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利用高含氮配合物ZIF-8為前驅(qū)物在惰性氣氛中焙燒一步法制備了高氮摻雜的類石墨烯粒子。這種方法能有效地避免類石墨烯粒子邊緣易生成羥基、羧基、環(huán)氧基等官能團(tuán)，有利于氮原子在石墨烯晶格內(nèi)及邊緣摻雜，提高摻雜量，如800℃制備的樣品其氮含量達(dá)17.72?wt%。此外，焙燒后所形成的類石墨烯粒子聚集體內(nèi)含大量孔洞，其內(nèi)表面富含吡啶、吡咯型氮摻雜原子，理論模擬計(jì)算表明，這種孔洞可以提供額外的儲(chǔ)鋰容量。另外，這種特殊的孔道結(jié)構(gòu)，有利于充放電循環(huán)過程中鋰離子和電解質(zhì)的傳輸，大大提高了鋰離子的遷移速率。這些結(jié)構(gòu)優(yōu)點(diǎn)使所制備的氮摻雜類石墨烯粒子的電化學(xué)性能得到了較大的提高，容量和循環(huán)穩(wěn)定性都優(yōu)于目前文獻(xiàn)報(bào)道的氮摻雜碳材料，有潛在的應(yīng)用前景。
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氮摻雜類石墨烯粒子制備過程和氮摻雜模型示意圖
(a)?ZIF-8。?(b)?富氮碳多面體（含大量類石墨烯粒子）。(c)?一個(gè)放大的類石墨烯粒子，邊緣氮摻雜。(d)?一層石墨烯的邊緣和晶格里三種氮結(jié)合構(gòu)型。?
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該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和中科院等有關(guān)項(xiàng)目的資助。?
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（合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、化學(xué)與材料學(xué)院、科研部）
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