鎢酸鉍超薄二維結(jié)構(gòu)實現(xiàn)增加的光催化還原CO2性能
近日，謝毅教授課題組在原子級厚二維超薄結(jié)構(gòu)的制備及應用領(lǐng)域取得新進展。該結(jié)果發(fā)表在 Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201506966上。
人工光合作用，即常溫常壓下利用太陽光將二氧化碳和水直接轉(zhuǎn)換成有價值的燃料，一直被視為同時解決能源和環(huán)境問題的最有前途的策略之一。近年來，一些研究表明少數(shù)硫化物、磷化物和氮化物具有光還原CO2活性，但這些材料容易發(fā)生光腐蝕而失去活性。相比之下，氧化物基半導體具有較強的熱力學穩(wěn)定性，適于太陽光還原CO2。該工作首次構(gòu)建了一個氧化物基半導體的超薄二維結(jié)構(gòu)的材料模型，它不僅能提供豐富的催化活性位點，而且具有良好的二維電導率和優(yōu)越的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。以Bi2WO6為例，通過制備Bi-油酸根層狀雜化中間體得到正交相Bi2WO6原子級厚二維結(jié)構(gòu)。得益于原子級厚度，Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)能夠吸附3倍于塊材的CO2吸附量，且具有更高的光吸收能力。第一性原理計算顯示，相對于塊材，正交相Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)的態(tài)密度在費米面附件有顯著的增加，這有利于載流子的傳輸。時間分辨熒光光譜顯示Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)中載流子壽命為83.2 ns, 遠大于塊材的14.7 ns，這證實了超薄結(jié)構(gòu)有利于降低電子-空穴復合速率。光還原CO2的實驗結(jié)果表明 Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)做催化劑時甲醇生成速率為75 μmol g-1 h-1，比塊材高出125倍，且穩(wěn)定性良好。該工作為設(shè)計高效的光催化還原CO2催化劑提供了新的思路。
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