太陽能被認為是21世紀最清潔的能源，而光解水制氫是一種可以直接將太陽輻射能轉(zhuǎn)化為氫能的途徑，是極具發(fā)展?jié)摿Φ男履茉醇夹g(shù)。助催化劑可以促進光生電荷分離和提供反應活性位點的作用，已廣泛應用于光催化領域中。盡管貴金屬鉑材料早已證實是一類優(yōu)異的光解水制氫助催化劑，然而其高成本促使人們一直在尋找降低鉑用量的方法。中國科學技術(shù)大學熊宇杰教授課題組針對該瓶頸，設計了一類具有原子精度殼層結(jié)構(gòu)的助催化劑，在降低貴金屬鉑用量的同時大幅度提高光解水制氫性能。該工作為開發(fā)低成本、高性能光催化材料提供了新的途徑，近日在線發(fā)表于國際重要化學期刊《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201508024），并被選為該期刊的“非常重要論文”（VIP Paper）。
該工作的創(chuàng)新點在于，研究人員基于課題組先前發(fā)展的界面電荷極化作用機制（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 14650; Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 12120），設計出了一類具有原子精度殼層的鈀-鉑核殼結(jié)構(gòu)助催化劑。該別出心裁的設計利用鈀-鉑金屬間的電勢差作為半導體中光生電子的“運動”驅(qū)動力，使得電子自發(fā)地依次從半導體向金屬鈀、鉑“跑位”，最后聚集在金屬鉑殼層的外表面，從而驅(qū)動了金屬鉑表面的高效光解水制氫反應。其合作者江俊教授通過理論模擬方法描述了該電荷演化過程，路軍嶺教授課題組以一氧化碳為探針分子在紅外光譜中清晰地反映出了電荷在金屬鉑表面的選擇性聚集效應，從而證實了該作用機制。
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具有原子精度的光解水制氫助催化劑作用原理
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該界面極化作用機制針對殼層厚度提出了原子精度的高要求，因此研究人員相應發(fā)展了殼層厚度精準控制的合成方法，無需使用成本高昂的原子層沉積技術(shù)即可在液相體系中生長少數(shù)原子層厚度的金屬殼層?；谠摷夹g(shù)發(fā)展，其光解水制氫效率與無助催化劑的半導體光催化劑相比提高了322倍，比傳統(tǒng)純鉑助催化劑的半導體光催化劑體系高8.2倍。與此同時，該設計以相對廉價的鈀內(nèi)核替代了金屬鉑，也做到了一定程度上的材料成本降低。該研究提出了新的界面工程思路，將拓展人們對太陽能-化學轉(zhuǎn)化中電子運動“微觀引擎”的控制能力，對高效光催化劑的理性設計具有推動作用。
研究工作得到了科技部973計劃、國家自然科學基金、校重要方向項目培育基金等項目的資助。
（化學與材料科學學院，能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心，合肥微尺度物質(zhì)科學國家實驗室，合肥大科學中心）
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