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金屬有機骨架材料（MOFs）是由金屬離子/簇與有機配體以高度有序的方式連接而成的一類多孔材料。因其結(jié)構(gòu)上的多樣性、多孔性、可剪裁性以及超高比表面積等優(yōu)異特性，近年來MOFs在諸多研究領域呈現(xiàn)出潛在的應用前景，深度研發(fā)其功能應用已成為當今的研究熱點。　?

　　最近，中國科學技術(shù)大學江海龍教授研究組通過與張群教授、俞書宏教授、羅毅教授以及福州大學李朝暉教授開展合作，針對光活性無機半導體材料在光催化CO2過程中吸附CO2能力弱的難題，提出了采用廣譜吸光MOFs在其有效富集CO2的同時將CO2光催化還原為有用化學品的策略。研究人員選擇了一種由卟啉四羧酸配體與鋯離子構(gòu)筑的MOF（PCN-222），通過有效整合CO2捕獲與可見光光催化雙功能于一體，實現(xiàn)了從CO2到甲酸根離子的高效/高選擇性轉(zhuǎn)化。研究表明，PCN-222光還原CO2的活性遠高于其卟啉四羧酸配體（分子催化劑）。其合作者張群教授研究組通過細致解讀超快瞬態(tài)光譜和穩(wěn)態(tài)/瞬態(tài)熒光光譜數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)PCN-222骨架中存在的一類長壽命電子陷阱態(tài)在有效抑制光生電子-空穴復合方面的微觀動力學機制，從而揭示了該MOFs材料光催化轉(zhuǎn)化效率與光生電子-空穴分離效率之間的關系。這項研究工作不僅有助于加深對MOFs光催化過程中光生載流子作用機制的理解，也為后繼研發(fā)更為高效的MOFs光催化劑開拓了新的視野。相關研究論文以“Visible Light?Photoreduction?of?CO2?in?a?Metal-Organic?Framework:?Boosting?Electron-Hole?Separation?via?Electron?Trap?States”為題發(fā)表在《美國化學會志》（J.?Am.?Chem.?Soc.?2015,?DOI:?10.1021/jacs.5b08773）；論文共同第一作者為博士生徐海群和胡嘉華。

另一方面，以MOFs為模板構(gòu)筑多孔碳材料近年來也倍受關注。然而，使用MOFs作為前驅(qū)體，獲得集諸多優(yōu)點于一身的多孔碳材料并產(chǎn)生優(yōu)越的電化學性能，目前仍有很大的挑戰(zhàn)。江海龍教授研究組通過與熊宇杰教授組、俞書宏教授組開展合作，設計合成了一系列與ZIF-8及ZIF-67具有相同拓撲構(gòu)筑的、基于不同Zn/Co比例的雙金屬MOFs（BMZIFs），發(fā)現(xiàn)以BMZIFs為模板高溫煅燒得到的多孔碳材料能夠有效結(jié)合ZIF-8和ZIF-67各自碳化產(chǎn)物的優(yōu)勢，從而同時具備高比表面積、高孔結(jié)構(gòu)和分等級大小孔道、均勻氮摻雜、CoNx活性位以及高石墨化程度等特性。研究表明，具備最優(yōu)Zn/Co比例的BMZIF-20煅燒獲得的多孔碳氧還原反應（ORR）活性與商業(yè)化的Pt/C催化劑相當；而進一步P摻雜后的催化劑ORR性能（活性、循環(huán)穩(wěn)定性以及甲醇耐腐蝕性）更是優(yōu)于Pt/C及幾乎所有MOFs基碳電極材料，其半波電位高達-0.12 V（vs. Ag/AgCl）。這項研究工作為理性設計MOFs基電極材料提供了新的思路。相關研究論文以“From Bimetallic Metal-Organic Framework to Porous Carbon: High Surface Area and Multicomponent Active Dopants for Excellent Electrocatalysis”為題發(fā)表在《先進材料》（Adv. Mater. 2015, 27, 5010-5016）上，并被選為卷首插頁。論文共同第一作者為博士生陳玉貞和理化科學實驗中心高級工程師王成名博士。

上述工作得到了科技部973計劃、國家自然科學基金中科院戰(zhàn)略性先導專項、中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金等項目的資助。

相關論文連接：

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.5b08773?

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201502315/abstract

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(微尺度物質(zhì)科學國家實驗室、化學與材料科學學院、蘇州納米科技協(xié)同創(chuàng)新中心)