四氧化三鈷超薄二維片實現(xiàn)高效電催化還原CO2性能
近日，謝毅教授課題組在四氧化三鈷超薄二維片的制備及其電還原CO2性能的研究方面取得進(jìn)展，該工作以 “Ultrathin Co3O4 Layers Realizing Optimized CO2 Electroreduction to Formate”為題，發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed., 2015, DOI: 10.1002/anie.201509800.上。
能源危機和全球變暖是人類在21世紀(jì)面臨的兩大嚴(yán)峻問題，這兩個問題都源于不可再生化石燃料的持續(xù)消耗以及隨之釋放的CO2溫室氣體。通過電催化反應(yīng)將CO2還原成可利用的化學(xué)燃料，不僅能夠減少CO2的排放，還能夠解決能源危機問題。盡管金屬催化劑具有較高的催化活性，然而其價格高昂和穩(wěn)定性差嚴(yán)重限制了其大規(guī)模應(yīng)用。為了解決這個問題，科學(xué)家們更加關(guān)注催化活性穩(wěn)定且價格低廉的過渡金屬氧化物，然而這些材料導(dǎo)電性弱且活性位點少數(shù)導(dǎo)致它們的電催化還原CO2性能并不理想。因此，獲得一種兼具活性位點多和導(dǎo)電性好的電催化材料是實現(xiàn)高效電催化還原CO2的關(guān)鍵。
在該工作中，研究人員通過快速煅燒含鈷的超薄前驅(qū)體，獲得了1.72 nm厚的四氧化三鈷超薄二維片。超薄的厚度提供了更多的表面配位不飽和原子和更大的比表面積，從而能夠促進(jìn)CO2分子的吸附，進(jìn)而為電催化還原反應(yīng)提供豐富的原料。表面配位不飽和原子能夠作為電催化活性位點有效地穩(wěn)定CO2?-中間體，從而極大地改善了其電催化還原活性。超薄的厚度也有利于電子的快速轉(zhuǎn)移，從而減緩了其腐蝕速率，進(jìn)而增加其穩(wěn)定性。此外，通過DFT計算顯示，超薄四氧化三鈷超薄二維片具有更加彌散的電荷密度，這有利于其導(dǎo)電性提高和電荷快速參與CO2的還原反應(yīng)，進(jìn)而有效地改善其催化活性和穩(wěn)定性。該工作發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊 (Angew. Chem. Int. Ed)上，并被選為Hot papers.
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