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　　鑒于目前的能源危機(jī)，能耗需求是制約現(xiàn)代化工發(fā)展的重要因素之一。利用太陽(yáng)能來驅(qū)動(dòng)有機(jī)合成，有望替代傳統(tǒng)的熱催化技術(shù)，從而實(shí)現(xiàn)低能耗的化工生產(chǎn)。在該技術(shù)途徑中，將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化儲(chǔ)存為化學(xué)能，為緩解當(dāng)前的能源困境提供了一種新的思路。金屬納米結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的等離激元光學(xué)特性，為實(shí)現(xiàn)該技術(shù)途徑提供了機(jī)遇。然而，針對(duì)在化工生產(chǎn)中充分利用太陽(yáng)能的要求，業(yè)界面臨著兩個(gè)關(guān)鍵的科學(xué)與技術(shù)難題：如何廣譜地俘獲太陽(yáng)能以及如何有效地將俘獲的太陽(yáng)光子能量引入到化學(xué)反應(yīng)中。近日我院熊宇杰教授課題組基于無機(jī)固體精準(zhǔn)制備化學(xué)，設(shè)計(jì)了一類具有原子精度殼層的雙金屬納米結(jié)構(gòu)，具有廣譜太陽(yáng)能利用特性。通過與羅毅教授團(tuán)隊(duì)張群教授研究組合作，在皮秒超快時(shí)間尺度上詮釋了等離激元特性在催化反應(yīng)中的效應(yīng)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)有機(jī)合成性能的調(diào)控。該工作在線發(fā)表于重要化學(xué)期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.6b02532），共同第一作者是博士生黃浩和張雷。

基于原子精度殼層的太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)有機(jī)合成性能調(diào)控原理圖示

　　金屬鈀是眾多有機(jī)反應(yīng)的高效催化劑，然而與常見的金銀相比，常規(guī)金屬鈀納米材料的吸收太陽(yáng)光能力較差，并且吸光范圍局限在紫外波段，給太陽(yáng)能俘獲和利用帶來了巨大困難。另一方面，金屬納米材料吸光后的等離激元效應(yīng)非常復(fù)雜，一般是通過產(chǎn)生具有高能量的熱電子傳遞給催化反應(yīng)分子或者以光熱轉(zhuǎn)換為催化反應(yīng)提供熱源。如何針對(duì)有機(jī)合成的需求來調(diào)控并優(yōu)化這兩個(gè)過程，是目前該領(lǐng)域的難題。?

　　熊宇杰課題組針對(duì)該系列挑戰(zhàn)，設(shè)計(jì)出了一類具有原子精度殼層的金-鈀核殼納米結(jié)構(gòu)。在該設(shè)計(jì)中，金內(nèi)核的一維棒狀結(jié)構(gòu)大幅度地提高了其吸光性能，不僅可以在可見光和近紅外光寬譜范圍內(nèi)吸光，而且具有很強(qiáng)的吸光能力。與此同時(shí)，在原子精度上厚度可控的金屬鈀殼層為調(diào)控?zé)犭娮訅勖凸鉄徂D(zhuǎn)換速率提供了便利。研究人員基于系統(tǒng)的催化測(cè)試，并結(jié)合張群課題組的超快吸收光譜表征，建立了這兩個(gè)等離激元過程與催化有機(jī)合成性能之間的內(nèi)在聯(lián)系?；谠撜J(rèn)識(shí)，研究人員得以通過殼層厚度控制來調(diào)控太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)有機(jī)合成的性能。迄今為止，金屬等離激元驅(qū)動(dòng)催化反應(yīng)尚是一個(gè)新興研究方向，業(yè)界對(duì)于光熱效應(yīng)和熱電子效應(yīng)在其過程中的作用機(jī)制還不甚清楚。該進(jìn)展為利用太陽(yáng)能替代熱源驅(qū)動(dòng)有機(jī)合成提供了可能性，也對(duì)等離激元催化材料的理性設(shè)計(jì)具有重要推動(dòng)作用。

　　研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家人才計(jì)劃、中科院人才計(jì)劃、合肥大科學(xué)中心、中科院先導(dǎo)專項(xiàng)、校重要方向項(xiàng)目培育基金等項(xiàng)目的資助。

　　相關(guān)文章鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b02532。

（化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，量子信息與量子科技前沿協(xié)同創(chuàng)新中心，合肥大科學(xué)中心）