熱電材料中的缺陷化學：“多自由度” 的協(xié)同優(yōu)化策略
時間：2021-04-12 23:34:03學院：化學與材料科學學院學校：中國科學技術大學
中國科學技術大學合肥微尺度物質(zhì)科學國家實驗室、能源材料化學協(xié)同創(chuàng)新中心謝毅教授、肖翀副研究員課題組，近日應邀在Journal of the American Chemical Society上發(fā)表題為“Defect Chemistry for Thermoelectric Materials”的Perspective文章（DOI: 10.1021/jacs.6b08748）。文章基于目前熱電領域核心的缺陷工程策略，重新審視了其中缺陷調(diào)控的自由度問題，重點關注了除現(xiàn)有的電子電荷和聲子自由度之外的一些新型缺陷調(diào)控自由度，并提出了一種基于缺陷化學的“多自由度協(xié)同調(diào)控”的研究思路。
熱電材料作為一種新型的清潔能源材料，能夠直接實現(xiàn)熱能和電能相的互轉(zhuǎn)換，有望為提高能源利用率、緩解環(huán)境污染問題提供一種綜合協(xié)調(diào)的選擇。然而，材料本征電子結(jié)構所決定的電、熱輸運參數(shù)的反比耦合關系使得熱電材料的ZT值及熱電器件的能量轉(zhuǎn)換效一直徘徊在較低的水平。缺陷工程在目前熱電材料的性能優(yōu)化方面起著重要作用，通過缺陷化學可以調(diào)節(jié)固體晶格本征的電子和聲子的輸運行為，進而實現(xiàn)對熱電輸運參數(shù)的優(yōu)化控制。根據(jù)不同的調(diào)節(jié)方向可以將現(xiàn)有的缺陷工程策略劃分為電子能帶工程（如缺陷引起的能帶收斂，態(tài)密度共振等）和聲子工程（如PGEC體系，全尺度分級結(jié)構等）兩大類：前者側(cè)重于優(yōu)化材料的電學性能（即提高功率因子PF=σS2）；后者側(cè)重于優(yōu)化材料的熱學性能（即降低晶格熱導率kl）。通過這些優(yōu)化策略的指導和實施，過去十多年在熱電領域取得了諸多的重大突破，一大批具有優(yōu)異熱電性能的材料和體系相繼被報道。然而回頭梳理研究歷程我們發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有的基于缺陷工程思想的優(yōu)化策略在關注電子電荷自由度和聲子自由度的同時，忽略了對其他缺陷引發(fā)的調(diào)控自由度的研究。其中包括（但不局限于）（1）缺陷相關的自旋自由度的調(diào)控，如：自旋熵（Spin Entropy），近藤散射（Kondo Effect）和自旋態(tài)轉(zhuǎn)變（Spin-state Transition）；（2）基于缺陷的原子和電荷轉(zhuǎn)移效應，如：缺陷為媒介的原子交換（Defect-mediated Atom Exchange）和層間電荷轉(zhuǎn)移（Interlayer Charge Transfer）；（3）缺陷相關的表界面效應調(diào)控，如：同質(zhì)結(jié)結(jié)構（Homojunction）和表面晶格扭曲（Surface Distortion）。通過介紹這些新的缺陷調(diào)控自由度，研究人員希望能喚起熱電領域研究者們對它們的關注，并將其與現(xiàn)有的主流優(yōu)化策略相結(jié)合，以一種“多自由度協(xié)同調(diào)控”的研究思想重新審視熱電材料的優(yōu)化研究。這一新的研究思想不僅豐富了缺陷工程策略的物理內(nèi)涵，也必將為熱電材料研究注入新的活力。
基于“缺陷工程”策略實現(xiàn)對熱電性能的“多自由度協(xié)同優(yōu)化”思想的示意圖
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