聚合物光催化劑激子過程調(diào)控實(shí)現(xiàn)高效熱電子相關(guān)光催化性能
時(shí)間：2021-04-12 23:32:02學(xué)院：化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院學(xué)校：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
近日，我院謝毅教授團(tuán)隊(duì)在聚合物光催化劑激子過程調(diào)控的研究中取得了新進(jìn)展。研究人員通過設(shè)計(jì)具有豐富有序–無序界面的半結(jié)晶氮化碳，促進(jìn)了光生激子的解離，獲得高效熱電子相關(guān)光催化反應(yīng)性能。研究成果以“Boosting Hot-electron Generation: Exciton Dissociation at the Order–disorder Interfaces in Polymeric Photocatalysts”為題發(fā)表于重要化學(xué)期刊《美國化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6b12878）。
作為半導(dǎo)體材料的一種重要光激發(fā)過程應(yīng)用，光催化反應(yīng)以其在解決能源危機(jī)和環(huán)境污染方面的巨大優(yōu)勢受到了廣泛關(guān)注。然而，長期被忽視的半導(dǎo)體激子效應(yīng)成為一種潛在的限制催化劑量子效率的因素。鑒于半導(dǎo)體光激發(fā)過程中激子與熱載荷子的競爭關(guān)系，促進(jìn)激子解離成熱載荷子將是一種提升熱載荷子產(chǎn)生效率的有效策略。以聚合物氮化碳為例，研究人員提出通過設(shè)計(jì)具有豐富有序–無序界面的半結(jié)晶氮化碳促進(jìn)聚合物光生激子的解離，從而提升熱載荷子相關(guān)光催化反應(yīng)性能。
理論模擬顯示，半結(jié)晶氮化碳中的有序–無序界面能夠促進(jìn)激子解離，同時(shí)特殊的能帶結(jié)構(gòu)利于電子沿有序鏈遷出和空穴在無序鏈中的阻斷，預(yù)示著半結(jié)晶氮化碳可能存在提升的熱電子相關(guān)光催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，半結(jié)晶氮化碳具有明顯提升的激子解離，相應(yīng)的電子濃度和光電流分別較相應(yīng)無定型材料提高7倍和5倍。得益于提升的熱電子濃度，半結(jié)晶氮化碳在氧分子活化實(shí)驗(yàn)中展現(xiàn)出高效的超氧自由基生成能力。在進(jìn)一步的芐醇氧化實(shí)驗(yàn)中，半結(jié)晶氮化碳呈現(xiàn)出較無定型材料3~6倍的相應(yīng)醛產(chǎn)生，且催化性能具有較好的穩(wěn)定性。上述結(jié)果說明，基于有序–無序界面的激子解離是提升聚合物催化劑的熱電子相關(guān)光催化性能的有效方法。該工作不僅從激子角度更加全面地理解了聚合物光催化劑的激發(fā)過程，同時(shí)還為通過激子過程調(diào)控設(shè)計(jì)高效光催化劑提供了理論指導(dǎo)。
半結(jié)晶氮化碳有序–無序界面誘導(dǎo)激子解離及電荷轉(zhuǎn)移示意圖
附文章鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b12878
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