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　　近日，我院曾杰教授課題組通過構(gòu)筑二維RhW納米片并利用其量子限域效應(yīng)和雙金屬協(xié)同效應(yīng)實(shí)現(xiàn)高效CO₂催化加氫。CO₂加氫反應(yīng)的關(guān)鍵步驟在于CO₂活化產(chǎn)生CO₂^δ-自由基。為此，研究人員通過構(gòu)筑出超薄二維RhW納米片，利用其量子限域效應(yīng)提高了催化劑表面電子的d帶中心，增強(qiáng)了催化劑對(duì)CO₂的吸附，同時(shí)，雙金屬協(xié)同效應(yīng)的存在使得Rh上電子富集，促進(jìn)了CO₂活化，有利于提升其CO₂催化加氫性能。該成果以“Integration of Quantum Confinement and Alloy Effect to Modulate Electronic Properties of RhW Nanocrystals for Improved Catalytic Performance toward CO₂ Hydrogenation”為題發(fā)表在《納米快報(bào)》雜志上（Nano Lett. 2017, 17, 788-793）。論文的共同第一作者是碩士生張文博和博士生王梁炳。

　　二維RhW納米片結(jié)構(gòu)及其CO₂催化加氫性能

　　通過CO₂催化加氫合成化工產(chǎn)品或燃料，不僅可以在一定程度上緩解全球氣候變暖現(xiàn)象，還可以降低人類對(duì)化石燃料的依賴，緩和全球日益增長(zhǎng)的能源訴求。在CO₂催化加氫過程中，催化劑對(duì)CO₂的吸附和活化是至關(guān)重要的一步，d帶中心是描述催化性能的一個(gè)重要指標(biāo)。理論研究表明，金屬納米催化劑維度的改變會(huì)影響電子的空間分布，從而影響催化劑表面d帶中心，d帶中心越高對(duì)CO₂的吸附就越強(qiáng)。此外，合金中電負(fù)性的差異也會(huì)導(dǎo)致電子轉(zhuǎn)移，從而改變催化劑的電子結(jié)構(gòu)。這為研究人員調(diào)控金屬納米晶的電子結(jié)構(gòu)提供了思路。

　　基于此，研究人員設(shè)計(jì)并構(gòu)筑出二維RhW納米片，其在CO₂催化加氫反應(yīng)中表現(xiàn)了卓越的催化活性。相較于Rh納米顆粒，Rh納米片，RhW納米顆粒，二維RhW納米片催化CO₂加氫生成甲醇的轉(zhuǎn)化頻率分別是它們的5.9，4.0和1.7倍。在二維RhW納米片中，量子限域效應(yīng)的存在提高了催化劑表面電子的d帶中心，從而增強(qiáng)催化劑對(duì)CO₂的吸附。雙金屬協(xié)同效應(yīng)使得W上的電子向Rh轉(zhuǎn)移，從而作為催化活性中心的Rh上電子富集，在CO₂催化加氫過程中，有利于CO₂活化成CO₂^δ-自由基，還可以增強(qiáng)中間產(chǎn)物的吸附，從而促進(jìn)中間產(chǎn)物進(jìn)一步加氫成甲醇。該項(xiàng)研究為通過調(diào)控納米金屬納米晶表面電子狀態(tài)提升催化性能提供了新的研究思路。

　　該項(xiàng)研究得到了科技部青年973計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。