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　　近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院和合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實驗室的曾杰教授課題組研究了鈷（Co）基催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中的活性物相。他們將N原子引入到Co催化劑中構(gòu)筑出Co₄N催化劑，并通過原位機理研究發(fā)現(xiàn)，Co₄NH_x是該催化過程中真正的活性物相。該成果以“Incorporating nitrogen atoms into cobalt nanosheets as a strategy to boost catalytic activity toward CO₂ hydrogenation”為題，10月9日在線發(fā)表在《自然-能源》雜志上（Nature Energy 2017, DOI: 10.1038/s41560-017-0015-x）。

Co₄N催化劑CO₂加氫反應(yīng)示意圖

　　隨著現(xiàn)代科學(xué)進步和工業(yè)化進程的迅猛發(fā)展，人類對能源的需求日益增加。而大量使用化石燃料，不僅將面臨能源消耗殆盡的一天，而且也對環(huán)境造成了嚴重的危害。因此，開發(fā)可再生能源、提高能源利用效率迫在眉睫。CO₂加氫反應(yīng)一方面可以利用CO₂合成化工原料，緩解CO₂的排放壓力，實現(xiàn)碳能源的循環(huán)利用；另一方面可以與新能源電解制氫、氯堿工業(yè)銜接，實現(xiàn)氫資源的儲存。CO₂加氫反應(yīng)是碳一化學(xué)中的重要反應(yīng)，對它的研究可以幫助我們更好地認識CO₂在催化劑上的活化與轉(zhuǎn)化，對理解非均相催化劑上表面碳物種的形成以及碳鏈增長有著重要意義，還能指導(dǎo)其他含碳物質(zhì)的轉(zhuǎn)化。

　　CO₂加氫轉(zhuǎn)化工藝中存在能耗過大的問題。由于CO₂的化學(xué)惰性，此反應(yīng)需要在高溫高壓條件下實現(xiàn)。在過去的幾十年里，人們開發(fā)出一系列不同的策略以期提高非貴金屬催化劑對CO₂加氫反應(yīng)的活性。迄今為止，對非貴金屬催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中的活性物相研究仍然非常初步。

　　研究人員將N原子引入到Co催化劑中形成Co₄N催化劑。在CO₂加氫催化中，Co₄N催化劑在32 atm和150℃的條件下，轉(zhuǎn)換頻率（TOF）為同等條件下Co催化劑的64倍。此外，Co4N催化劑的表觀活化能是43.3 kJ mol^-1，只有Co催化劑（91.4 kJ mol^-1）的一半左右。進一步的原位機理研究表明，在H₂氛圍下，Co₄N催化劑上的N原子會吸附結(jié)合H原子從而形成Co₄NH_x這樣一種特殊的物相。Co₄NH_x中的氨基H原子直接加到CO₂分子上形成HCOO*物種作為中間產(chǎn)物。此外，反應(yīng)過程中吸附的H₂O分子也通過氫鍵相互作用促進氨基H的活化和解離，從而加速加氫過程。該工作通過引入N原子，為優(yōu)化非貴金屬催化劑對CO₂加氫反應(yīng)的活性提供了一種簡單有效的方式，更進一步加深了對鈷基催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中活性物相的理解，為今后尋找更為廉價、高效的CO₂加氫催化劑提供了新思路。

　　該項研究得到了中科院前沿科學(xué)重點研究項目、國家重大科學(xué)研究計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的資助。