二氧化碳電催化還原取得新進(jìn)展
近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳宇恩教授課題組在二氧化碳電催化還原方面取得了新的科研進(jìn)展，相關(guān)工作以“Regulation of Coordination Number over Single Co Sites: Triggering the Efficient Electroreduction of CO2”為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上（Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201712451）。中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)碩士研究生王瀟乾和博士研究生陳昭為該論文的共同第一作者。
將二氧化碳（CO2）電催化還原為有價(jià)值的化工產(chǎn)品，不僅能存儲(chǔ)電能，還能降低大氣中二氧化碳的濃度從而緩解溫室效應(yīng)?？茖W(xué)工作者已經(jīng)嘗試使用過(guò)不同類型的金屬催化劑來(lái)實(shí)現(xiàn)這一過(guò)程。然而，在催化過(guò)程中，CO2分子如何被轉(zhuǎn)化為中間體CO2??以及催化劑的微觀結(jié)構(gòu)如何影響CO2電還原性能等重要問(wèn)題還有待揭示。由于擁有結(jié)構(gòu)均一的催化活性中心，最近熱門的原子級(jí)分散的金屬催化劑為探索上述問(wèn)題提供了良好的契機(jī)。
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基于此，研究人員制備了一系列不同氮配位數(shù)的原子級(jí)分散的鈷催化劑，并調(diào)查了它們對(duì)于二氧化碳電還原的催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算結(jié)果都表明，更少的氮配位數(shù)能更有效地促進(jìn)催化劑表面的CO2分子轉(zhuǎn)化為中間體CO2??，進(jìn)而展現(xiàn)出更高的CO2電還原為一氧化碳（CO）的活性。其中，擁有2個(gè)氮配位的原子級(jí)分散的鈷催化劑在520 mV的過(guò)電位下，能產(chǎn)生18.1 mA cm?2的電流密度，并伴隨著94%的法拉第效率。同時(shí)，該催化劑還表現(xiàn)出了較高的催化穩(wěn)定性，在60小時(shí)的恒電位測(cè)試中，其電流密度和法拉第效率都無(wú)明顯變化。這項(xiàng)研究表明了配位環(huán)境的調(diào)控在高性能二氧化碳電還原催化劑的設(shè)計(jì)中的重要性。
上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家科技部等項(xiàng)目的資助和支持。
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