二維超薄黑磷的光催化過程研究取得新進(jìn)展
?近日，我院謝毅教授團(tuán)隊(duì)與張群教授研究組合作，在二維超薄黑磷的光激發(fā)過程研究中取得了新進(jìn)展。研究人員證實(shí)了二維超薄黑磷中存在的子帶結(jié)構(gòu)，并首次在典型無機(jī)半導(dǎo)體材料中實(shí)現(xiàn)具有光開關(guān)特性的光催化過程。研究成果以“Optically Switchable Photocatalysis in Ultrathin Black Phosphorus Nanosheets”為題發(fā)表于《美國化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc., 10.1021/jacs.8b00719）。
近年來，得益于獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，低維半導(dǎo)體材料在光催化領(lǐng)域呈現(xiàn)出迷人前景。然而，低維半導(dǎo)體中增強(qiáng)的多體效應(yīng)使得材料呈現(xiàn)出較其塊材截然不同的能帶結(jié)構(gòu)和光激發(fā)過程，進(jìn)而對(duì)其光催化過程產(chǎn)生影響。因此，探索和理解多體效應(yīng)對(duì)低維半導(dǎo)體材料光催化過程的影響機(jī)制對(duì)其光催化性能調(diào)控具有積極意義。因此，研究人員聚焦一種新興的二維材料——黑磷納米片，并針對(duì)材料的強(qiáng)多體效應(yīng)和準(zhǔn)一維能帶分布，提出體系中可能存在的子帶結(jié)構(gòu)和激發(fā)光子能量依賴的光激發(fā)過程。
研究人員利用液相剝離法制備了超薄黑磷納米片，并對(duì)其光激發(fā)過程進(jìn)行了研究。結(jié)合光致發(fā)光譜和超快光譜，研究人員證實(shí)了在可見光和紫外光激發(fā)下黑磷納米片分別呈現(xiàn)出兩套顯著不同的熒光發(fā)射和動(dòng)力學(xué)弛豫過程，揭示了二維超薄黑磷中存在的子能帶結(jié)構(gòu)和激發(fā)光子能量依賴的光激發(fā)過程。得益于此，黑磷納米片光催化活性氧物種的產(chǎn)生具有顯著的光開關(guān)特性：可見光和紫外光激發(fā)下，黑磷納米片產(chǎn)生的主要活性氧物種分別為單線態(tài)氧和羥基自由基。
該工作為通過光激發(fā)調(diào)控策略實(shí)現(xiàn)材料光催化性能優(yōu)化提供了新思路。
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