石墨烯研究取得新進(jìn)展 ----層間聲子模式輔助雙層石墨烯熱電子冷卻
石墨烯由于其獨(dú)特的物理性質(zhì)，在多種電子學(xué)和光電子學(xué)器件應(yīng)用研究中被寄予厚望；石墨烯多層堆垛形成的薄膜具有極高面內(nèi)熱導(dǎo)率，已被應(yīng)用于華為手機(jī)等電子產(chǎn)品的關(guān)鍵散熱部件。深入理解光激發(fā)熱電子的弛豫動(dòng)力學(xué)過(guò)程，并建立弛豫過(guò)程和聲子模式之間的關(guān)系，對(duì)設(shè)計(jì)石墨烯基光電子器件及理解石墨烯中聲子行為至關(guān)重要。一般認(rèn)為，石墨烯中的熱電子弛豫過(guò)程包含電子-電子、電子-聲子散射等主導(dǎo)的飛秒至皮秒不同時(shí)間尺度的超快動(dòng)力學(xué)。對(duì)于雙層石墨烯，其層間庫(kù)倫作用可對(duì)電子結(jié)構(gòu)和聲子譜產(chǎn)生重要影響，因此也將深度介入熱電子的冷卻過(guò)程。然而，由于層間相互作用的調(diào)控存在困難，雙層石墨烯層間相互作用對(duì)于熱電子馳豫過(guò)程的研究目前尚未見報(bào)道。
近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)朱彥武研究組與中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院蘇付海課題組合作，使用金剛石對(duì)頂砧（DAC）對(duì)雙層石墨烯（BLG）施加壓力調(diào)控其層間相互作用強(qiáng)度，使得熱電子弛豫動(dòng)力學(xué)過(guò)程明顯加快，這是一種層間聲子模式主導(dǎo)的載流子弛豫新通道，如上圖所示。該工作發(fā)表在國(guó)際物理學(xué)頂級(jí)期刊Physical Review Letters上。
如上圖a所示，該工作利用近紅外光泵浦-探測(cè)光譜（OPPS）對(duì)BLG的光生電子弛豫過(guò)程進(jìn)行研究，并使用DAC對(duì)BLG施加壓力。通過(guò)對(duì)OPPS的弛豫曲線進(jìn)行雙指數(shù)擬合，我們發(fā)現(xiàn)隨著壓力的升高，慢過(guò)程的時(shí)間常數(shù)（t2）顯著縮短，而快過(guò)程的時(shí)間常數(shù)（t1）基本保持不變，如上圖c?；诿芏确汉碚摚?/span>DFT）的第一性原理計(jì)算也表明，隨著壓力的升高，BLG的最高價(jià)帶和最低導(dǎo)帶依然保持接近零帶隙的拋物線形狀，但是次高價(jià)帶和次低導(dǎo)帶在狄拉克點(diǎn)卻有顯著的分離傾向，如上圖d和e所示。進(jìn)一步使用第一性原理分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）結(jié)合非絕熱分子動(dòng)力學(xué)（NAMD）對(duì)晶格振動(dòng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)，低頻率、對(duì)壓力響應(yīng)較為敏感的層間剪切模式和呼吸模式聲子可以在面內(nèi)聲子的幫助下提供快速的電子弛豫通道，并得到了高壓拉曼實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的驗(yàn)證。本工作揭示了一種由層間相互作用主導(dǎo)的、可通過(guò)外部壓力調(diào)制的熱電子弛豫通道，為石墨烯基光電子器件設(shè)計(jì)和層間聲子行為理解提供了新的視角。
?該工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2020YFA0711502）、國(guó)家自然科學(xué)基金（51772282, 51972299, 11774354,51727806,52003265）、合肥物質(zhì)科學(xué)中心的經(jīng)費(fèi)支持。感謝合作者新加坡國(guó)立大學(xué)/曼徹斯特大學(xué)N S Novoselov教授、中科院半導(dǎo)體所譚平恒研究員、常州第六元素材料科技股份有限公司瞿研博士、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)趙瑾教授等團(tuán)隊(duì)的指導(dǎo)與幫助，感謝韓國(guó)蔚山科技大學(xué)R S Ruoff教授研究組提供石墨烯樣品。
原文鏈接：URL: https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.027402
（化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、科研部）
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