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????? 我院胡征教授課題組在燃料電池催化劑研究中取得重要進(jìn)展，開發(fā)出一種新型無金屬氧還原電催化劑，提出了探索無金屬氧還原電催化劑的新思路，研究論文“Boron-doped carbon nanotubes as metal-free electrocatalysts for the oxygen reduction reaction”近日發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed. 50(2011)DOI: 10.1002/anie.201101287)。

????? 燃料電池(Fuel Cells)是將燃料和氧化劑中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的裝置，不受卡諾循環(huán)的限制，以高效和綠色著稱，成為世界性的競爭熱點(diǎn)之一。盡管優(yōu)點(diǎn)突出，從使用氫氧燃料電池的阿波羅登月飛船至今也已過去50年了，燃料電池在日常生活中還是難得一見，影響進(jìn)程的最大障礙是燃料電池中要用到的貴金屬催化劑——鉑。鉑的高催化活性在燃料電池的電極催化反應(yīng)中起關(guān)鍵作用，特別是緩慢的陰極氧還原過程，更需要大的鉑負(fù)載量以確保效率。但全球鉑資源十分有限且價(jià)格極其昂貴，無法支持大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用，發(fā)展低鉑用量、甚至徹底無鉑的燃料電池催化劑是人們長期孜孜以求的目標(biāo)。近年的研究表明，富電子的氮摻雜的碳納米管在需要電子的氧還原反應(yīng)中具有優(yōu)良的電催化活性，碳和氮在自然界取之不盡，該進(jìn)展引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛重視。

????? 胡征課題組另辟蹊徑，設(shè)計(jì)制備了缺電子的硼摻雜的碳納米管，并發(fā)現(xiàn)其在需要電子的氧還原反應(yīng)中同樣表現(xiàn)出良好的電催化活性。針對這個(gè)與直覺相悖的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，他們通過細(xì)致的實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算，揭示了將碳納米管轉(zhuǎn)變?yōu)檠踹€原催化劑的關(guān)鍵：1) 創(chuàng)造表面帶正電荷的位點(diǎn)以增強(qiáng)氧分子吸附；2) 活化并有效利用碳共軛體系中豐富的π電子。這兩點(diǎn)均可通過對碳材料的適當(dāng)摻雜得以實(shí)現(xiàn)，而不在于摻雜原子本身是富電子或缺電子。這些認(rèn)識為新型無金屬碳基氧還原催化劑的研發(fā)提供了新的思路、方法和途徑，為通過單元或多元摻雜進(jìn)一步優(yōu)化其性能提供了科學(xué)依據(jù)。該工作得到了Angew. Chem. Int. Ed.審稿人的高度評價(jià)，認(rèn)為這些結(jié)果對于認(rèn)識碳基氧還原催化劑催化作用的本質(zhì)十分重要，會在這個(gè)領(lǐng)域引起廣泛的興趣和思考。

????? 胡征課題組在碳基體納米管的生長機(jī)理、結(jié)構(gòu)調(diào)控及能源導(dǎo)向的功能化研究方面有長期的積累。早期根據(jù)苯環(huán)與碳納米管管壁結(jié)構(gòu)單元相似及C-C鍵強(qiáng)于C-H鍵的特點(diǎn)，通過原位熱分析—質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)揭示了在適當(dāng)條件下C-H鍵選擇性解離、以苯環(huán)為結(jié)構(gòu)單元直接生長碳納米管的六元環(huán)機(jī)理，并運(yùn)用該機(jī)理的基本思想，以吡啶等含氮雜環(huán)化合物為原料，設(shè)計(jì)制備了吡啶氮占優(yōu)、氮分布均勻的氮摻雜碳納米管，進(jìn)而利用表面氮原子的錨定和配位作用方便地構(gòu)建了優(yōu)化利用鉑資源、具有優(yōu)良的甲醇氧化及氧還原電催化性能的鉑基納米復(fù)合催化劑。有關(guān)成果相繼發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 126(2004)1180、Adv. Mater. 21(2009)4953等學(xué)術(shù)刊物并被Chemitry World專題評述。本項(xiàng)成果通過理論和實(shí)驗(yàn)的密切結(jié)合，將研究進(jìn)一步深化至碳基納米材料自身電催化性能的開發(fā)利用，對于推進(jìn)碳基納米管作為新型能源催化材料的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究具有重要價(jià)值。