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??? 我院介觀化學(xué)教育部重點實驗室胡征教授課題組在碳基無金屬氧還原電催化劑的作用機理研究方面獲新進(jìn)展，題為“Can Boron and Nitrogen Co-doping Improve Oxygen Reduction Reaction Activity of Carbon Nanotubes?” 以通訊形式發(fā)表于《美國化學(xué)會志》(Journal of the American Chemical Society, 2013, 135, 1201?1204)，第一作者為博士生趙宇，通信作者為楊立軍副研究員和胡征教授。

??? 燃料電池是利用氧化還原反應(yīng)把燃料中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換成電能的發(fā)電裝置，具有綠色、高效的優(yōu)點。但燃料電池陰極發(fā)生的氧還原反應(yīng)過程緩慢，一般需在貴金屬鉑催化劑作用下才能達(dá)到實用要求，價格與壽命是氧還原催化劑的瓶頸問題，鋰-空氣等電池中的陰極催化劑也存在同樣的挑戰(zhàn)。近年來人們發(fā)現(xiàn)，用富電子的氮對sp2碳材料摻雜可使其具有優(yōu)異的氧還原性能，因此，以替代貴金屬鉑為目標(biāo)的碳基非金屬氧還原催化劑的研究成為新的前沿?zé)狳c。但是目前對碳基材料的摻雜研究缺乏系統(tǒng)的設(shè)計理念以及可遵循的規(guī)律。在前期研究中，胡征教授課題組發(fā)現(xiàn)了一個與直覺相悖的實驗現(xiàn)象，即缺電子的硼摻雜碳納米管也能夠催化需要電子的氧還原反應(yīng)，理論計算表明碳基材料是否具有氧還原活性的關(guān)鍵在于其π電子能否被氧分子有效利用，從而提出了以活化π電子為核心的將sp2碳材料轉(zhuǎn)化為氧還原電催化劑的策略(Angew. Chem. Int. Ed. 2011)。為了驗證這個策略并深刻認(rèn)識作用機理，本文開展了硼氮共摻雜碳基納米管的氧還原性能研究，通過設(shè)計實驗，獲得了以硼氮分離及硼氮相鄰為特征的兩類共摻雜納米管（圖1）。理論計算表明，相鄰硼氮的空軌道與孤對電子之間會發(fā)生補償作用而失去對共軛π電子的活化能力。因此，這兩類納米管分別對應(yīng)著共軛π電子被活化和未活化狀態(tài)。實驗結(jié)果表明，硼氮相分離的納米管保持了優(yōu)異的氧還原活性，而硼氮相鄰的納米管失去了氧還原活性。這項研究揭示了π電子活化與氧還原催化性能間的關(guān)系，也展示了共摻雜體系研究中十分重要的課題——即摻雜微結(jié)構(gòu)對性能的重要影響，對于碳基非金屬氧還原電催化劑的設(shè)計及性能優(yōu)化具有指導(dǎo)意義。

??? 該項研究獲得了國家自然科學(xué)基金重點項目、面上項目、以及科技部納米重大研究計劃項目的資助。