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??? 最近，我?；瘜W(xué)化工學(xué)院夏興華教授課題組在仿生非貴金屬氧催化劑研究領(lǐng)域取得了新的進(jìn)展，其研究成果“Bioinspired Copper Catalyst Effective for both Reduction andEvolution of Oxygen”于10月22日在Nature Communications（2014, 5, 5285）刊物上發(fā)表。

??? 低溫燃料電池能有效地將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能，是一種高效、低污染的能源轉(zhuǎn)化裝置，是汽車動力系統(tǒng)、家庭熱電聯(lián)用系統(tǒng)甚至航天航空等領(lǐng)域的可選綠色能源。氧氣還原反應(yīng)是低溫燃料電池的重要組成單元，由于反應(yīng)過程極為緩慢，需在較高的過電位下進(jìn)行，制約燃料電池的實(shí)際應(yīng)用。普遍認(rèn)為鉑基材料能有效催化氧氣還原，但這類貴金屬的稀缺性和低抗毒化能力使低溫燃料電池的商業(yè)化應(yīng)用仍面臨巨大挑戰(zhàn)。

??? 在非貴金屬催化劑研究領(lǐng)域，夏興華教授課題組近年來提出了以氧化石墨烯和三聚氰胺為前驅(qū)體，利用固相反應(yīng)制備氮摻雜石墨烯，制備的催化劑在堿性溶液中對氧氣電催化還原表現(xiàn)出顯著的催化性能（ACS Nano 2011, 5, 4350）；隨后，他們提出了冰模板技術(shù)合成高比表面積的氮摻雜石墨烯催化劑，可進(jìn)一步提高氧氣電催化還原的電流密度（Scientific Reports 2014, 4, 6723）。在此基礎(chǔ)上，他們通過分析高效催化氧氣還原的生物催化劑——漆酶分子的結(jié)構(gòu)，提出了高效催化氧氣還原和水分解催化劑的仿生制備策略，以簡單的銅-菲啰啉配合物為活性中心，通過一步熱退火法將銅活性中心構(gòu)筑在氮摻雜石墨烯上。發(fā)現(xiàn)了氮摻雜石墨烯與金屬銅原子同時調(diào)控銅離子活性中心的電子能級，使銅離子的d軌道具有活化氧分子雙鍵的較為匹配的電子能級。因此，在堿性條件下，制備的催化劑對氧氣電催化還原的過電位僅為0.25 V，還顯示出高穩(wěn)定性和高抗毒化性能，明顯優(yōu)于傳統(tǒng)的鉑/碳催化劑。同時，堿性和酸性條件下，該催化劑還能在標(biāo)準(zhǔn)電位處高效電催化水分解制氧。最后，作者構(gòu)建了原位熒光光譜電化學(xué)平臺，對氧氣還原和析出反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了深入研究，發(fā)現(xiàn)了這兩個反應(yīng)均以羥基自由基為中間體完成多步驟電子轉(zhuǎn)移的新機(jī)制。

??? 化學(xué)化工學(xué)院的王炯博士生為該論文的第一作者，王康副教授和王鳳彬博士也對該論文作出了重要貢獻(xiàn)。該研究課題得到了國家科技部重大研究計(jì)劃課題（2012CB933804）、國家自然科學(xué)基金委科研儀器設(shè)備研制專項(xiàng)（21327902）和重點(diǎn)（21035002）等項(xiàng)目的經(jīng)費(fèi)的支持。

圖1. 銅離子活性中心在氮摻雜石墨烯和金屬銅結(jié)構(gòu)中的能量狀態(tài)。

圖2. 原位熒光光譜電化學(xué)法證明氧氣還原反應(yīng)中的多步驟電子轉(zhuǎn)移。