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??? 介觀化學教育部重點實驗室胡征教授課題組在介觀結構碳基納米籠能源轉化和存儲材料研究方面取得系列重要進展，相關工作最近相繼發(fā)表于Adv. Mater. 27(2015)3541; Nano Energy 12(2015)657; ACS Catal. 5(2015)1857; ACS Catal. 5(2015)6707; Sci. China-Chem., 58(2015)180等國內外著名學術刊物。

??? 納米碳材料研究是近三十年來材料科學的前沿熱點，‘零維’富勒烯（1985發(fā)現，1996獲諾貝爾化學獎）、‘一維’碳納米管（1991發(fā)現）、‘二維’石墨烯（2004發(fā)現，2010獲諾貝爾物理獎）的發(fā)現提供了一系列新的碳的同素異形體。碳材料是能源存儲與轉化領域的基礎材料，因此，新型納米碳材料的發(fā)現極大地推動了能源領域的發(fā)展。目前，以一維碳納米管、二維石墨烯為基礎的能源應用研究已經成為潮流。

??? 胡征教授課題組主要在‘能源納米材料物理化學’領域開展研究工作，在碳基納米材料的生長機理、結構調控、能源及催化功能化研究方面有長期積累。近年來，課題組發(fā)展了具有自主知識產權的技術路線，獲得了一種以納米籠為結構單元、按一定有序方式組裝而成的‘三維’介觀結構碳基納米籠新材料，該材料集成了高比表面、高導電性、多級孔結構、易于摻雜調變等特點，也避免了二維石墨烯易于π-π堆垛而損失表面的不足（見圖1）。在前期研究中，該材料已經表現出優(yōu)良的超級電容性能[Adv. Mater. 24(2012)347]和無金屬氧還原電催化性能[Adv. Mater. 24(2012)5593]。最近，該課題組通過簡單的氮摻雜，有效地提高了納米籠的表面浸潤性，減小了電荷轉移電阻及等效串聯電阻，在水系電解液中單位表面的比容量從未摻雜時的11.8 μF/cm²@1 A/g 顯著提升至17.4 μF/cm²@1 A/g，氮摻雜納米籠的比容量高達313F/g@1 A/g，最大功率密度和能量密度分別達到22.22 kW kg ^?1和10.90 Wh kg ^?1[Adv. Mater. 27(2015)3541]；利用納米籠的內腔，可將含量高達79.8wt%的硫限域于納米籠內，作為鋰硫電池的正極材料，有效抑制了多硫化物的流失，表現出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性 [Nano Energy 12(2015)657，封面論文。見圖2]；用作鋰離子電池和鈉離子電池的負極材料，也表現出高比容量和高穩(wěn)定性的特點[Nano Res. 2015. DOI: 10.1007/s12274-015-0853-4]。碳基納米籠也是一類性能優(yōu)良的新型載體，通過將酸性介質中具有高氧還原活性的氮化鈷（穩(wěn)定性差）與具有高穩(wěn)定性的氮化鉬（活性差）兩者合金化，并高分散于氮摻雜碳納米籠表面，發(fā)展了酸性介質中具有高活性和高穩(wěn)定性的新型非鉑氧還原電催化劑：鈷-鉬合金氮化物催化劑[ACS Catal. 5(2015)1857]；將具有混合價態(tài)的CoOx納米晶高分散于氮摻雜碳納米籠表面，所得催化劑在堿性電解液中展現出優(yōu)異的氧還原活性和穩(wěn)定性[Sci. China-Chem., 58(2015)180]。缺陷豐富的純碳納米籠還為進一步深刻揭示碳基無金屬氧還原催化劑的活性起源提供了抓手：該課題組曾提出碳基無金屬氧還原催化劑的活性源于活化π電子的學術觀點，并通過硼-氮共摻雜碳納米管的研究予以驗證[Angew. Chem. Int. Ed. 50(2011)7132；JACS 135 (2013)1201]。根據活化π電子的機制，碳的本征缺陷也可能引發(fā)氧還原活性。最近他們實驗發(fā)現，缺陷豐富的純碳納米籠確實具有與摻雜碳材料相當的高氧還原活性，理論計算表明該活性主要源于Zig-Zag邊缺陷及五元環(huán)缺陷（見圖2）。該進展明確揭示了本征碳缺陷的貢獻，并將碳基無金屬氧還原電催化劑的研究從摻雜碳材料拓展至缺陷碳材料，據此還可解釋文獻中有關石墨氮與吡啶氮對氧還原貢獻大小的學術爭議[ACS Catal. 5(2015)6707]。

??? 該課題組發(fā)展的碳基納米籠以其獨特的介觀結構及優(yōu)異的物理化學性質展現出在能源轉化和存儲領域的巨大潛力。相關研究獲得了國家自然科學基金重點項目、面上項目、以及科技部納米重大研究計劃項目的資助。

圖1. 介觀結構碳基納米籠在不同尺度上的電鏡照片

圖2. 左圖：介觀結構碳納米籠應用于鋰硫電池的研究工作被Nano Energy選為封面論文；右圖：缺陷豐富的純碳納米籠具有優(yōu)異的氧還原活性