配體促進(jìn)的Rh(III)催化的碳-氫鍵硫化反應(yīng) 以吾之“銠”，引彼之“硫”
時間：2021-04-11 07:28:03學(xué)院：化學(xué)化工學(xué)院學(xué)校：南京大學(xué)
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??? 近期，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院魯藝副教授、孫為銀教授與美國Scripps Research的余金權(quán)教授將五氟苯基酰胺作為弱配位導(dǎo)向基團(tuán)引至Rh(III)催化體系，并輔以配體對Rh(III)催化中心進(jìn)行活性調(diào)節(jié)，實現(xiàn)了以空氣作為氧化劑的Rh(III)催化碳-氫鍵烯烴化反應(yīng)（Chem. Sci., 2015, 6, 1923），高效碳-氫鍵芳基化反應(yīng)（最快反應(yīng)在70分鐘內(nèi)完成）（J. Org. Chem., 2016, 81, 3416），以及自由胺參與的碳-氫鍵胺化反應(yīng)（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 7449）。氨基酸、雙齒膦(Binap)以及2-甲基喹啉等配體的存在極大地提高了反應(yīng)的速率，拓展了反應(yīng)的底物范圍。最近，在前期工作的基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊利用氨基酸配體的調(diào)節(jié)作用，在Rh(III)催化的碳-氫鍵硫化反應(yīng)方面又獲得新的進(jìn)展。在催化過程中，氨基酸配體的存在使得催化劑在高濃度硫化物存在的環(huán)境下很好地保持了其活性，促進(jìn)了反應(yīng)的高效進(jìn)行。
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??? 該工作主要由博士研究生康延賞完成。該研究得到國家自然科學(xué)基金（NSFC）、配位化學(xué)國家重點(diǎn)實驗室經(jīng)費(fèi)、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)的資助。研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.201903511) 上。
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