賈春江教授（能源催化）課題組銅鈰催化劑研究取得進(jìn)展
近日，無(wú)機(jī)化學(xué)研究所賈春江教授與中科院上海光源裝置能源與材料部司銳研究員課題組合作，將催化劑“構(gòu)效關(guān)系”研究與同步輻射原位X射線技術(shù)緊密結(jié)合，在一氧化碳選擇性催化氧化反應(yīng)方面取得進(jìn)展，提出了對(duì)氧化鈰負(fù)載的納米銅催化劑活性結(jié)構(gòu)物種進(jìn)行甄別的一種有效表征方法，相關(guān)論文已發(fā)表在國(guó)際催化權(quán)威期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)·催化》（IF=7.6）雜志上（ACS Catalysis, 2015, 5, 2088-2099）。
一氧化碳選擇性氧化（CO-PROX、CO+O2?CO2）是氫燃料電池中氫氣純化過(guò)程的關(guān)鍵反應(yīng)，由于副反應(yīng)——氫氣氧化（H2+O2?H2O）的存在，CO-PROX反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率、選擇性、以及溫度區(qū)間對(duì)于評(píng)價(jià)相關(guān)催化劑的性能至關(guān)重要。早期的研究結(jié)果表明：氧化鈰負(fù)載的銅基催化劑對(duì)于CO-PROX反應(yīng)具有較高的催化活性，但相關(guān)的活性物種與機(jī)理路徑仍存在很多爭(zhēng)論。賈春江與司銳課題組使用CeO2單晶納米棒作為載體，成功負(fù)載高分散的CuOx團(tuán)簇，制備得到CuOx/CeO2催化劑。利用原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(XAFS)測(cè)試手段，結(jié)合X射線吸收近邊譜(XANES)線性擬合、以及擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(EXAFS)數(shù)據(jù)擬合等分析方法，發(fā)現(xiàn)了對(duì)于氧化鈰納米棒負(fù)載的高分散銅催化劑活性結(jié)構(gòu)物種的直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)；通過(guò)不同反應(yīng)條件下銅原子簇的電子結(jié)構(gòu)（氧化還原態(tài)）和短程配位結(jié)構(gòu)（Cu-O、Cu-Cu配位數(shù)）與其CO-PROX活性之間的關(guān)聯(lián)性，推測(cè)并驗(yàn)證了高分散CuOx(x = 0.2-0.5)原子簇較金屬-載體強(qiáng)相互作用的Cu-[Ox]-Ce (x = 0.7-3.2)結(jié)構(gòu)具有更好的催化性能。該工作結(jié)果對(duì)于新型銅鈰催化劑的設(shè)計(jì)、以及相關(guān)原位結(jié)構(gòu)表征方法均具有重要指導(dǎo)意義。
無(wú)機(jī)所2014級(jí)博士生王偉偉為本文第一作者，該工作得到山東省泰山學(xué)者支持計(jì)劃、中科院“百人計(jì)劃”、國(guó)家自然科學(xué)基金、北京分子科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)納米專(zhuān)項(xiàng)的共同資助。
原位XAFS探測(cè)銅鈰催化劑在實(shí)際反應(yīng)中的結(jié)構(gòu)變化
版權(quán)與免責(zé)聲明：本網(wǎng)頁(yè)的內(nèi)容由收集互聯(lián)網(wǎng)上公開(kāi)發(fā)布的信息整理獲得。目的在于傳遞信息及分享，并不意味著贊同其觀點(diǎn)或證實(shí)其真實(shí)性，也不構(gòu)成其他建議。僅提供交流平臺(tái)，不為其版權(quán)負(fù)責(zé)。如涉及侵權(quán)，請(qǐng)聯(lián)系我們及時(shí)修改或刪除。郵箱：sales@allpeptide.com