鄒桂征教授課題組在電致化學(xué)發(fā)光新物質(zhì)研發(fā)方面取得新進(jìn)展
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?近日，化學(xué)與化工學(xué)院電致化學(xué)發(fā)光團(tuán)隊(duì)在新型單色ECL物質(zhì)研發(fā)領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)論文已被國(guó)際化學(xué)權(quán)威期刊Angew. Chem. Int. Ed.接收（Efficient and Monochromatic Electrochemiluminescence of Aqueous-Soluble Au Nanoclusters via Host-Guest Recognition，https://doi.org/10.1002/anie.201900115）
?電致化學(xué)發(fā)光（ECL）分析是一種重要的臨床診斷技術(shù)。羅氏公司通過(guò)控制以釕聯(lián)吡啶為標(biāo)記物的ECL試劑盒壟斷了商業(yè)化ECL生化分析和臨床診斷市場(chǎng)，研發(fā)新型ECL物質(zhì)對(duì)推動(dòng)ECL分的基礎(chǔ)與應(yīng)用研究具有重要意義。有關(guān)金納米簇（Au nanocluster, AuNCs）光致發(fā)光的基礎(chǔ)研究已證實(shí)，硬化納米金顆粒的外殼有助于提升其光致發(fā)光性能。受此啟發(fā)，電致化學(xué)發(fā)光團(tuán)隊(duì)以6-氮雜-2-硫代胸腺嘧啶(ATT)包被的納米金簇 (ATT-AuNCs)和L-精氨酸(ARG)為模型，利用ATT和ARG之間的主客體分子識(shí)別作用在納米金簇表面形成剛性超分子結(jié)構(gòu)，發(fā)展了一種篩選單色、無(wú)毒性元素ECL物質(zhì)的新方法。
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?如圖所示，ARG/ATT-AuNCs與ATT-AuNCs的形貌、尺寸和光致發(fā)光光譜相仿，在納米金簇表面形成剛性超分子結(jié)構(gòu)沒(méi)有明顯改變其激發(fā)態(tài)能級(jí)；由于剛性超分子結(jié)構(gòu)有助于抑制非輻射型電荷復(fù)合過(guò)程，ARG/ATT-AuNCs的輻射型電荷復(fù)合效率遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于ATT-AuNCs。電化學(xué)表征顯示，采用電化學(xué)方式可在-1.4 V附近向ARG/ATT-AuNCs注入電子，同時(shí)在+0.78，0.90和1.05 V附近注入空穴；湮滅型ECL表征顯示，所有在電化學(xué)條件下注入ARG/ATT-AuNCs的空穴均可與電化學(xué)條件下注入ARG/ATT-AuNCs的電子復(fù)合，產(chǎn)生ECL輻射；以三丙胺作為共反應(yīng)劑的氧化-還原型ECL表征顯示，與ATT-AuNCs相比，剛性超分子結(jié)構(gòu)使ARG/ATT-AuNCs在0.78 V附近的ECL輻射增強(qiáng)約70倍，而其光譜特性與納米金簇的光致發(fā)光保持高度一致，半峰寬約為36 nm，單色性能優(yōu)異。
?該項(xiàng)工作第一作者為山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院2016級(jí)碩士生楊麗瓊，鄒桂征教授為唯一通訊作者。該團(tuán)隊(duì)2015級(jí)碩士生譚肖曾于2017年成功篩選出鈣鈦礦納米材料類單色ECL物質(zhì)（J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8772），本項(xiàng)研究工作是在無(wú)毒性元素單色ECL物質(zhì)領(lǐng)域的又一突破，得到了國(guó)家重大科研儀器研制項(xiàng)目和山東大學(xué)基礎(chǔ)科研經(jīng)費(fèi)交叉學(xué)科創(chuàng)新基金項(xiàng)目的資助。
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