??? 2017年5月27日,化學(xué)學(xué)院于吉紅院士領(lǐng)導(dǎo)的科研團(tuán)隊(duì)在美國科學(xué)促進(jìn)會(huì)出版的《Science Advances》(Science子刊)上發(fā)表了題為“分子篩限域碳點(diǎn):新一類具有超長熒光壽命的熱致延遲熒光材料”(Carbon dots in zeolites: A new class of thermally activated delayed fluorescence materials with ultralong lifetimes)的研究論文。該工作被報(bào)道后,引起了國際同行的高度關(guān)注。美國化學(xué)科技新聞雜志C&EN News以“延遲熒光的新紀(jì)錄”給予了專題報(bào)道。
??? 據(jù)悉,熱致延遲熒光(TADF)材料因其高的發(fā)光量子效率及優(yōu)異的光電性能,在光電器件、光學(xué)傳感、防偽等方面應(yīng)用前景廣闊。但目前報(bào)道的TADF材料主要為有機(jī)材料和有機(jī)金屬配合物,其延遲熒光壽命通常處于微秒到若干毫秒范圍,并且其發(fā)光性對(duì)氧氣敏感。因此,開發(fā)新一類在空氣條件下具有超長延遲熒光壽命的TADF材料對(duì)豐富TADF材料種類,拓寬材料應(yīng)用領(lǐng)域具有重要意義。
??? 于吉紅院士研究團(tuán)隊(duì)長期致力于分子篩多孔功能材料的合成與制備化學(xué)研究。該研究團(tuán)隊(duì)提出了“量子點(diǎn)于分子篩中”的新穎合成策略,通過水熱/溶劑熱合成方法,將碳點(diǎn)原位限域在分子篩晶體之中,成功開發(fā)出一類全新的具有超長延遲熒光壽命的TADF材料。通過該方法制備的碳點(diǎn)@分子篩復(fù)合材料在室溫空氣條件下即可展現(xiàn)出高達(dá)52.14%的熒光量子效率和長達(dá)350 ms的延遲熒光壽命。這種獨(dú)特的TADF發(fā)光現(xiàn)象是因?yàn)榉肿雍Y的納米空間限域作用可以有效地限制碳點(diǎn)表面官能基團(tuán)的振轉(zhuǎn),穩(wěn)定三重激發(fā)態(tài);材料較小的單重態(tài)-三重態(tài)能級(jí)差(ΔEST)使電子在室溫?zé)崮芑罨录纯蓪?shí)現(xiàn)從三重激發(fā)態(tài)到單重激發(fā)態(tài)的反系間竄躍過程,從而導(dǎo)致了TADF發(fā)光現(xiàn)象。此外,分子篩基質(zhì)可以有效阻隔空氣中的氧氣,避免三重激發(fā)態(tài)遇分子氧的淬滅,使得材料在空氣環(huán)境下展現(xiàn)出延遲熒光現(xiàn)象。“量子點(diǎn)于分子篩中”的合成理念對(duì)設(shè)計(jì)研發(fā)具有獨(dú)特性能的TADF材料提供了一種全新的思路,并為其在先進(jìn)光電器件、生物成像等領(lǐng)域的應(yīng)用開辟了新視角。
??? 該項(xiàng)研究得到國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和“111”計(jì)劃的支持。論文第一作者為化學(xué)學(xué)院在讀博士研究生劉健聰。
Carbon dots in zeolites: A new class of thermally activated delayed fluorescence materials with ultralong lifetimes. Sci. Adv. 2017; 3: e1603171, DOI: 10.1126/sciadv.1603171.文獻(xiàn)鏈接:http://advances.sciencemag.org/content/3/5/e1603171
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