李峰教授團隊研究成果在《Nature》上發(fā)表
??11月22日，《Nature》雜志刊發(fā)了吉林大學化學學院、超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室李峰教授研究團隊和劍橋大學卡文迪許實驗室（Cavendish Laboratory）Richard H. Friend教授研究團隊合作論文“高效雙線態(tài)自由基發(fā)光二極管”（Efficient radical-based light-emitting diodes with doublet emission,Nature, 2018, 563, 536-540），吉林大學為第一完成單位。
圖1. 發(fā)表的論文截圖
文章共同通訊作者是李峰教授（吉林大學）、Richard H. Friend教授（劍橋大學）；共同第一作者是艾心（吉林大學）、董圣之（吉林大學）、Emrys W. Evans博士（劍橋大學）；第一完成單位為吉林大學化學學院、超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室。
發(fā)光器件是顯示與照明領域中的關鍵元件，相比于傳統(tǒng)發(fā)光二極管（LED），基于有機發(fā)光材料的有機發(fā)光二極管（OLED）因具有對比度高、超薄以及可彎曲等優(yōu)點，在顯示與照明領域擁有巨大的市場價值與應用前景，并已部分應用于手機、手表、電視等設備的顯示屏幕。由于OLED中生成比例達75%的三線態(tài)激子通常因躍遷禁阻而不發(fā)光，因此，如何利用三線態(tài)激子實現(xiàn)100%的內(nèi)量子效率（IQE）已成為OLED領域近30年來的研究熱點和難點。迄今為止，科學家們主要通過采用磷光和熱活化延遲熒光（TADF）的發(fā)光方式，利用電致發(fā)光過程中產(chǎn)生的單線態(tài)和三線態(tài)激子，從而達到100%的IQE。
李峰教授從事OLED研究近20年，在認識到三線態(tài)激子躍遷禁阻的本質(zhì)之后，提出了雙線態(tài)激子發(fā)光的OLED發(fā)光新原理，利用自由基發(fā)光材料在OLED的發(fā)光區(qū)中只形成雙線態(tài)激子，雙線態(tài)激子沒有躍遷過程中的自旋禁阻問題，器件的IQE理論上是100%，從而避開了長久以來的三線態(tài)激子的利用問題?；诖?，李峰教授研究團隊于2015年首次將有機發(fā)光自由基TTM-1Cz應用于OLED發(fā)光層制得了紅光器件，并證實器件的發(fā)光來源于雙線態(tài)激子（Angew. Chem., Int. Ed., 2015, 54, 7091-7095）；隨后的研究工作中，研究團隊不斷改良自由基發(fā)光材料及器件結(jié)構(gòu)，使得器件效率不斷提高，同時還證實了基于有機發(fā)光自由基的OLED可以實現(xiàn)100%的雙線態(tài)激子生成比例（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8, 35472-35478;Chem. Mater., 2017, 29, 6733-6739;J. Phys. Chem. Lett., 2018, 9, 6644-6648）；研究團隊還首次制備出了穩(wěn)定的室溫發(fā)光二苯甲基自由基，拓展了發(fā)光自由基的材料體系（Angew. Chem., Int. Ed., 2018, 57, 2869-2873）。
在前期研究的基礎上，李峰教授研究團隊以TTM自由基作為核心，以PCz和NCz兩個咔唑衍生物作為給體（Donor），得到了兩個高效的電荷轉(zhuǎn)移態(tài)（CT）紅光自由基TTM-3NCz、TTM-3PCz（如圖2所示）。這種Donor-Radical結(jié)構(gòu)的分子設計大幅提高了發(fā)光自由基分子的穩(wěn)定性以及發(fā)光效率，兩個分子甲苯溶液中的光致發(fā)光效率分別達到49%和46%，其摻雜薄膜的光致發(fā)光效率分別達到90%和61%。
圖2 自由基TTM、TTM-3NCz和TTM-3PCz的分子結(jié)構(gòu)
? 在吉林大學培英計劃的支持下，通過與劍橋大學Richard H. Friend教授研究團隊合作，以TTM-3NCz、TTM-3PCz摻雜薄膜為發(fā)光層制備的OLED最大EQE分別達到27%和17%（如圖3所示），其中27%的EQE已接近100%IQE的理論極限值，是目前為止已報道的深紅光/近紅外光發(fā)光二極管（LED）中的最高值。同時，瞬態(tài)光譜和理論計算結(jié)果表明：器件的發(fā)光來自于自由基雙線態(tài)激子SOMO→HOMO的躍遷。該研究成果是OLED研究領域的重大突破，展現(xiàn)了發(fā)光自由基在有機光電領域的應用前景，為OLED的研究開辟了新的方向。
圖3 基于TTM-3NCz、TTM-3PCz的OLED的能級結(jié)構(gòu)以及EQE曲線
該研究得到了國家自然科學基金、科技部重點研發(fā)計劃和973計劃、國家留學基金委訪問學者項目和吉林大學培英工程計劃的支持。
據(jù)悉，李峰是吉林大學化學學院、超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室教授、博士生導師，近年來一直致力于新型發(fā)光方式、發(fā)光機理的高效有機發(fā)光材料及器件的研究，相關工作成果發(fā)表于Nature，Angew. Chem., Int. Ed.，Adv. Mater.等國際頂級期刊。研發(fā)的雙線態(tài)自由基發(fā)光材料與器件已經(jīng)獲得了中國和美國的發(fā)明專利授權(quán)，擁有自主知識產(chǎn)權(quán)。
文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-018-0695-9
《Nature》雜志的新聞報道與評論：https://www.nature.com/articles/d41586-018-07394-x
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