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隨著化石燃料的快速消耗引發(fā)的能源危機(jī)以及一系列環(huán)境問題，尋找高效、清潔、可再生的清潔燃料替代不可再生的化石燃料變得非常有必要，其中氫燃料是一種理想的替代品。電催化水分解反應(yīng)包含2個(gè)半反應(yīng)：陰極的析氫反應(yīng)和陽極的析氧反應(yīng)，是一種發(fā)展?jié)摿薮蟮闹茪浞绞剑哂兄苽涔に嚭唵?、氫氣純度高等?yōu)點(diǎn)。但是，目前只有在較大的過電勢下才能達(dá)到有效的制氫效率，導(dǎo)致能量轉(zhuǎn)化效率低，制氫成本高。開發(fā)高效的水分解催化劑（特別是雙功能催化劑）能有效地降低反應(yīng)過電勢，提高能量轉(zhuǎn)化效率。最近，大連理工大學(xué)化工學(xué)院梁長海教授團(tuán)隊(duì)針對這一問題，開展了一系列的研究并取得了一些創(chuàng)新性的研究成果，相關(guān)成果發(fā)表在ChemElectroChem、 Electrochimica Acta和ACS Applied Materials & Interfaces上。

（1）近期，梁長海教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)氮化鉬由于具有類似第VIII副族貴金屬的催化特性已經(jīng)被廣泛地用作析氫催化劑?？墒?，提高氮化鉬的催化活性和穩(wěn)定性依然存在著挑戰(zhàn)。一種有效的解決方式是將氮化鉬與其它的功能化材料進(jìn)行復(fù)合而提高其催化性能。Ni基材料是一種有效的析氧催化劑。將氮化鉬與Ni基材料進(jìn)行復(fù)合，可能會提高催化劑的析氫活性，反過來也可能會增強(qiáng)催化劑的析氧活性，最終得到一種高效的雙功能催化劑。另外，納米催化劑在穩(wěn)定性測試的過程中容易聚集而降低催化活性，但是將其錨定或封裝在碳材料中能夠有效地解決這個(gè)難題?；诖耍洪L海教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種新的合成方法在碳布表面生長封裝有Ni/MoN異質(zhì)結(jié)構(gòu)的摻氮碳納米管(Ni/MoN@NCNT/CC)。物理表征和電化學(xué)測試結(jié)果表明了梁長海教授團(tuán)隊(duì)得到了所需的催化劑，并且該催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異的析氫、析氧和全水分解性能。這部分工作提供了一種新的策略去構(gòu)建大表面積的三維異質(zhì)結(jié)構(gòu)的水分解催化劑。相關(guān)工作發(fā)表在ChemElectroChem 2020, 7, 745-752 (https://doi.org/10.1002/celc.202000023)，題目為“N-doped Carbon Nanotubes Encapsulating Ni/MoN Heterostructures Grown on Carbon Cloth for Overall Water Splitting”。

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（2）接著，梁長海教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)Ni-Co雙金屬硫化物已經(jīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫性能，但是其在析氧陽極電勢下會被氧化而使硫原子從催化劑中脫除，最終造成催化劑的不穩(wěn)定。LDH是一類高活性和穩(wěn)定性的析氧催化劑，但是其弱導(dǎo)電性會限制其活性。因此，將LDH整合到硫化物的表面獲得具有核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的復(fù)合物，能同時(shí)利用Ni-Co硫化物的高導(dǎo)電性和LDH的高穩(wěn)定性補(bǔ)償各自的缺點(diǎn)，并且還能獲得高活性。盡管NiFe LDH已經(jīng)被廣泛地用于析氧反應(yīng)，但是為了獲得更高的析氧活性，NiMn LDH可能是一種好的替代品。這是因?yàn)橛醒芯繄?bào)道了Mn可以通過調(diào)節(jié)FeOOH的電子結(jié)構(gòu)，極大地增強(qiáng)其析氧本征活性。另外，梁長海教授團(tuán)隊(duì)通過調(diào)研文獻(xiàn)發(fā)現(xiàn)NiMn LDH極少地被用于析氧反應(yīng)，認(rèn)為它可能是一種優(yōu)異的析氧催化劑。除此之外，電極與作為反應(yīng)物的電解液能夠有效地接觸，可以加速質(zhì)量傳遞，提高催化活性。基于此，結(jié)合以上的策略，具有分級結(jié)構(gòu)的CoNi₂S₄@NiMn LDH異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米線陣列被負(fù)載在超親水碳布上。CoNi₂S₄@NiMn LDH異質(zhì)結(jié)構(gòu)不僅結(jié)合了核CoNi₂S₄和殼NiMn LDH的優(yōu)異本征活性，還補(bǔ)償了它們各自的缺點(diǎn)，增強(qiáng)了導(dǎo)電性和穩(wěn)定性。該催化劑對于析氫、析氧和全水分解反應(yīng)都表現(xiàn)出了優(yōu)異的活性與穩(wěn)定性。例如，它被同時(shí)作為陰極和陽極用于全水分解反應(yīng)時(shí)，獲得10、50、100和200 mA cm^–2的電流密度僅分別需要1.502、1.642、1.691和1.748 V的池電壓。這樣的高活性優(yōu)于目前大多數(shù)的非貴金屬催化劑。相關(guān)工作發(fā)表在Electrochimica Acta?(https://doi.org/10.1016/j.electacta.2020.136247)，題目為“Hierarchical CoNi₂S₄@NiMn-layered double hydroxide heterostructure nanoarrays on superhydrophilic carbon cloth for enhanced overall water splitting”。

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（3）基于上一部分的工作，梁長海教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料催化劑相比單一組分能夠表現(xiàn)出更強(qiáng)的催化活性，也就是表現(xiàn)出所謂的“1 + 1 > 2”的協(xié)同效應(yīng)。NiCoP是一種已知的優(yōu)異析氫催化劑，并且具有高導(dǎo)電性。另外，NiMn LDH已經(jīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的析氧活性與穩(wěn)定性。在此背景下，梁長海教授團(tuán)隊(duì)合理地設(shè)計(jì)并合成了三維的、具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的NiCoP@NiMn LDH陣列水分解催化劑，并將其負(fù)載在泡沫鎳上。該催化劑作為水分解的雙功能催化劑，表現(xiàn)出了非常優(yōu)異的活性：對于析氧反應(yīng)，其僅需293、315和327 mV的過電勢就能分別達(dá)到100、300和600 mAcm^-2的電流密度；對于析氫反應(yīng)，其僅需116、130和136 mV的過電勢就能分別達(dá)到100、200和300 mAcm^-2的電流密度；對于全水分解反應(yīng)，其僅需1.519、1.642、1.671和1.687 V的就能分別達(dá)到10、100、200和300 mAcm^-2的電流密度。這樣優(yōu)異的活性優(yōu)于目前絕大多數(shù)的非貴金屬催化劑。此外，對于全水分解反應(yīng)，它能夠在100 mAcm^-2的電流密度下穩(wěn)定50 h而活性沒有明顯的衰減。如此高效的性能可以歸結(jié)于以下3點(diǎn)：(a) NiCoP和NiMn LDH之間存在的異質(zhì)結(jié)構(gòu)不僅結(jié)合它們各自的高本征活性，還通過界面效應(yīng)產(chǎn)生了更多的活性位和增強(qiáng)了其本征活性；(b) 高導(dǎo)電性的NiCoP能夠作為快速的電子傳輸通道而加強(qiáng)電極的導(dǎo)電性；(c) 具有三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的泡沫鎳作為載體有利于暴露更多的活性位和加速質(zhì)量傳遞。相關(guān)工作發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces?2020, 12, 4385-4395(https://doi.org/10.1021/acsami.9b15208)，題目為“Three-Dimensional Heterostructured NiCoP@NiMn-Layered Double Hydroxide Arrays Supported on Ni Foam as a Bifunctional Electrocatalyst for Overall Water Splitting”，并被選作封面予以報(bào)道。

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這些研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、青年基金和博士后科學(xué)基金的支持，并且在梁長海教授團(tuán)隊(duì)的共同努力下完成，其中第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院2016級博士生王攀，通訊作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院梁長海教授。目前，梁長海教授團(tuán)隊(duì)的主要研究領(lǐng)域包括精細(xì)化學(xué)品的多相催化合成；非常規(guī)資源高效清潔轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品；環(huán)境催化（VOC催化燃燒和協(xié)同脫硝脫汞催化）；電催化能源存儲與轉(zhuǎn)化。