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煤熱解是煤熱轉(zhuǎn)化過程的基本階段，熱解過程形成的半焦孔隙結(jié)構(gòu)影響后續(xù)反應(yīng)，尤其是半焦比表面積會(huì)直接影響焦油的二次裂解與半焦反應(yīng)活性，是煤熱解過程固體產(chǎn)物關(guān)鍵特性參數(shù)。不同煤種熱解過程孔隙結(jié)構(gòu)變化差異很大，即使是相同煤在不同熱解條件下半焦比表面積的差別也可達(dá)到200m²/g以上。相關(guān)煤轉(zhuǎn)化過程的仿真與模擬缺少可以定量預(yù)測熱解過程孔隙結(jié)構(gòu)變化并能反應(yīng)加熱條件影響機(jī)理的熱解模型，制約了人工智能與在線仿真等技術(shù)在煤轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用，限制了煤轉(zhuǎn)化技術(shù)開發(fā)。我校與美國楊百翰大學(xué)合作，在楊百翰大學(xué)開發(fā)的化學(xué)滲透熱解（CPD）模型基礎(chǔ)上，對(duì)煤熱解過程孔隙結(jié)構(gòu)演變模型進(jìn)行了持續(xù)研究，逐步揭示了煤熱解過程孔隙結(jié)構(gòu)演變與煤有機(jī)大分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)變化間的關(guān)聯(lián)關(guān)系，以及顆粒內(nèi)壓力、塑性變形、礦物質(zhì)熔融等物理變化的影響，2014—2017年在ENERGY & FUELS 期刊發(fā)表系列文章5篇。相關(guān)研究成果被國際同行評(píng)價(jià)為CPD模型重要發(fā)展分支之一（FUEL?2020,?271,?117620; ENERGY & FUELS?2019, 33(12),?12123-12153），并被國際科技圖書原圖引用(Process Chemistry of Coal Utilization,?United States: Elsevier Science Publishing Co Inc, 2019,?265-266)。前期研究基本建立了預(yù)測煤的中低溫快速熱解過程半焦比表面積計(jì)算模型，但模型在高溫條件下與實(shí)驗(yàn)吻合較差，不能預(yù)測熱解程度較為完全時(shí)，半焦比表面積下降趨勢。

在前期研究的基礎(chǔ)上，根據(jù)煤熱解過程中煤有機(jī)大分子網(wǎng)絡(luò)相關(guān)結(jié)構(gòu)變化總是伴隨脂肪結(jié)構(gòu)分解的基本規(guī)律，揭示了煤熱解過程半焦表面積變化原理：熱解前期隨著脂肪結(jié)構(gòu)分解，煤有機(jī)大分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)內(nèi)部微孔與外界聯(lián)通，形成吸附孔位，半焦比表面積增加；熱解后期隨著作為吸附孔位附著主體的脂肪結(jié)構(gòu)分解耗盡，以及隨脂肪結(jié)構(gòu)分解而發(fā)生的芳核排列有序度的增加，半焦內(nèi)吸附孔位數(shù)量降低，表面積下降。建立了利用脂肪結(jié)構(gòu)數(shù)量變化計(jì)算半焦內(nèi)吸附孔位數(shù)量變化方法，從而建立了間接預(yù)測半焦表面積的模型，使基于有機(jī)大分子網(wǎng)絡(luò)演變機(jī)理的煤熱解過程孔隙結(jié)構(gòu)演變模型在預(yù)測半焦比表面積方面具有了高、中、低溫度區(qū)間的通用性，并適用于多種褐煤與高揮發(fā)性煙煤。

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相關(guān)成果發(fā)表于AICHE J. 2020, 66, e16834。文章第一作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院教師楊赫，通訊作者為大連理工大學(xué)化工學(xué)院胡浩權(quán)教授，以上工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2016YFB0600301）及國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21706025）的支持。