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近日，大連理工大學(xué)化工學(xué)院石川、陳冰冰團(tuán)隊(duì)一個月內(nèi)在ACS catalysis, Applied Catalysis B: Environmental, Catalysis Science and Technology等催化類頂級期刊連發(fā)三篇，報道了她們在錳基催化劑催化脫除VOC&NOx方面的最新進(jìn)展：

（1）氧化錳催化劑中不同類型的氧物種對催化氧化苯和甲醛性能的影響

雖然氧化錳在很多氧化反應(yīng)中都表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，但是對其催化作用本質(zhì)的研究尚存爭議。研究制備了四種晶型的MnO₂（包括α-, β-, γ-,和δ-MnO₂），標(biāo)識了不同晶型氧化錳中的三種氧物種：依據(jù)Mn與O的鍵合強(qiáng)度，氧物種被區(qū)分為弱吸附的表面氧物種，表面晶格氧物種和晶格氧物種。四種晶型的氧化錳中不同氧物種的含量分布不同，通過將某特定氧物種的含量與VOCs氧化反應(yīng)性能的定量關(guān)聯(lián)，揭示了不同氧物種的催化氧化作用機(jī)制：表面弱鍵合氧物種利于低溫反應(yīng)（甲醛氧化），表面晶格氧物種可促進(jìn)中溫反應(yīng)（苯氧化）的進(jìn)行。通過此研究加深了氧化錳中氧物種與VOCs氧化反應(yīng)性能間構(gòu)效關(guān)系的認(rèn)識，可進(jìn)一步指導(dǎo)催化劑改性，實(shí)現(xiàn)對不同VOCs污染物高效低溫氧化催化劑的精準(zhǔn)設(shè)計(jì)。相關(guān)工作以“Investigation into the Catalytic Roles of Various Oxygen Species over Different Crystal Phases of MnO₂?for C₆H₆?and HCHO Oxidation”為題發(fā)表在Acs Catal 10 (2020) 6176-6187（https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c00459）。研究工作受到了學(xué)術(shù)公眾號“研之成理”及“科匠學(xué)術(shù)”的專題推薦報道，得到廣泛關(guān)注。

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（2）堿金屬改性的CoMn氧化物用于低溫脫除甲醛的研究

另外，從提升非貴金屬氧化物催化劑低溫甲醛催化活性角度出發(fā)，建立了堿金屬改性鈷錳氧化物體系。堿金屬Na和K摻雜改性后的CoMn氧化物的甲醛氧化活性大幅提升，能夠在反應(yīng)氣氛為80 ppm HCHO/21%O₂?/H₂O（RH=50%）/N₂，60 ℃和高空速(60,000 h^–1)條件下，將甲醛完全氧化為二氧化碳和水，且室溫條件下的轉(zhuǎn)化率高達(dá)23%，是目前非貴金屬氧化物用于甲醛氧化反應(yīng)活性最高的催化劑之一。根據(jù)表征結(jié)果可知，堿金屬K的摻雜的主要作用是：1）使催化劑表面產(chǎn)生更多活性氧物種，因?yàn)?/span>催化氧化甲醛性能與表面活性氧物種的含量直接相關(guān)。2）K的存在能夠促進(jìn)H₂O解離為OH物種，為甲醛氧化提供另一條反應(yīng)途徑。表面OH物種是提升HCHO氧化活性的關(guān)鍵因素，水的存在主要調(diào)變了CoMnK催化劑上低溫甲醛氧化反應(yīng)路徑并降低了甲醛氧化反應(yīng)活化能。相關(guān)工作以“New insights into alkaline metal modified CoMn-oxide catalysts for formaldehyde oxidation at low temperatures”為題發(fā)表在Appl. Catal., A 596 (2020) 117512（https://doi.org/10.1016/j.apcata.2020.117512），Catal Sci Technol（https://doi.org/10.1039/D0CY00857E）。

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（3）二維CoMn片狀氧化物用于低溫氨選擇催化還原氮氧化物的研究

在上述研究基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)制備了二維CoMn片狀復(fù)合氧化物，用于低溫氨選擇催化還原氮氧化物反應(yīng)（NH₃-SCR）。具有片狀形貌的催化劑與傳統(tǒng)的CoMn氧化物顆粒相比，活性大幅提升，其中250 ^oC焙燒的CoMn氧化物具有優(yōu)異的低溫活性，在60 ^oC即可達(dá)到90 %以上的氮氧化物轉(zhuǎn)化率，即使氣氛中含有SO₂時，仍能在300 ^oC反應(yīng)8小時后保持90 %的氮氧化物消除效率，是目前用于低溫氨選擇催化還原氮氧化物反應(yīng)活性較高的催化劑之一。將活性與結(jié)構(gòu)表征關(guān)聯(lián)，揭示了CoMn片狀氧化物的作用機(jī)制：該催化劑表面存在豐富的路易斯酸中心，同時具有優(yōu)異的氧化還原能力，這樣的結(jié)構(gòu)有利于反應(yīng)物NH₃在催化劑表面的吸附及部分氧化，極易與NO形成活潑的反應(yīng)中間物種，在較低溫度即可分解生成氮?dú)?。在此過程中，氣相氧氣的作用是將催化劑再生，完成氧化還原的循環(huán)，保證反應(yīng)的繼續(xù)進(jìn)行。相關(guān)工作以“Insights into the structure-activity relationships of highly efficient CoMn oxides for the low temperature NH₃-SCR of NO_x”為題發(fā)表在Appl. Catal. B: Environ. 596 (2020) 117512（https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119215）。

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上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“變革性技術(shù)關(guān)鍵科學(xué)問題專項(xiàng)”子課題（2017YFA0700103）、國家重點(diǎn)基金（21932002）、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21872014，21707015，21577013）、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)（DUT19LK04）、遼寧省自然基金指導(dǎo)計(jì)劃（2019-ZD-0023）的資助。上述文章的第一作者分別為我院的陳冰冰博士，博士生趙琦，研究生王芷卉。