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隨著社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，化石能源的過度消耗，導(dǎo)致了全球性的能源和環(huán)境危機(jī)。為探索新能源的可持續(xù)發(fā)展，基于光催化與電催化研究引起了學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。

精細(xì)化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫立成院士團(tuán)隊(duì)的侯軍剛教授在該領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。在太陽能光催化分解水領(lǐng)域，如何提高光生載流子的定向移動，避免載流子復(fù)合，成為光催化體系中的關(guān)鍵科學(xué)問題。為了促進(jìn)光生載流子的分離和傳輸，侯軍剛教授等人構(gòu)建了二維In₂O_3-x/In₂S₃原子層異質(zhì)結(jié)，其異質(zhì)結(jié)光電極在1.23 V vs. RHE條件下光電流高達(dá)1.28mA cm^-2，是In₂S₃納米片的21倍和塊體In₂S₃的79倍(Adv. Energy Mater.?2018, 8, 1701114)?；诋愘|(zhì)結(jié)和形貌工程策略，侯軍剛教授等人構(gòu)筑了三維多孔金字塔型In₂O₃/In₂S₃陣列，原子層沉積工藝沉積超薄TiO₂保護(hù)層，其保護(hù)型In₂O₃/In₂S₃陣列光電極在1.23 V vs. RHE條件下光電流高達(dá)8.2mA cm^-2，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高出同類電極體系(Adv. Energy Mater. 2020, 10, 1902935)。這系列工作突破單一材料性能的瓶頸，探索異質(zhì)結(jié)體系的表/界面的形成機(jī)理、構(gòu)效關(guān)系及調(diào)控方法，為催化體系構(gòu)建提供了重要依據(jù)。

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清潔可再生能源備受關(guān)注，電催化分解水被認(rèn)為是一種高效，環(huán)境友好型的制氫技術(shù)?，F(xiàn)今，貴金屬催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，然而，儲量少及高昂的價格限制了其在工業(yè)中的應(yīng)用，為此，開發(fā)廉價電催化劑尤為迫切。

利用可再生能源通過電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)將CO₂轉(zhuǎn)化為有價值的碳質(zhì)燃料和化學(xué)品被認(rèn)為是一種可規(guī)?；膽?zhàn)略，具有可觀的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)效益。目前，該領(lǐng)域的主要挑戰(zhàn)是開發(fā)對目標(biāo)產(chǎn)物具有優(yōu)異電催化活性和選擇性的納米催化劑。

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侯軍剛教授等人通過液相合成的方式制備了多孔的硫改性的鎘催化劑(P-Cd|S)。與未改性的Cd金屬相比，P-Cd|S結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的CO選擇性。通過傳質(zhì)模型的有限元分析，證明了硫改性的鎘的高活性部分歸功于多孔結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)的局部堿化和析氫副反應(yīng)抑制。通過原位拉曼、紅外和X射線光電子能譜以及理論計(jì)算，證明了雙活性位點(diǎn)組成的共價雜化的sp帶與反應(yīng)中間體之間存在強(qiáng)相互作用，從而自然地消除了scaling relations的動力學(xué)限制，實(shí)現(xiàn)了產(chǎn)物從HCOOH到CO的轉(zhuǎn)變(Adv. Energy Mater.?2020, 2002499)?；谥暗墓ぷ?，侯軍剛教授等人綜述了近年來對納米催化劑的非金屬物種修飾的研究進(jìn)展，著重詳述了基于非金屬物種的調(diào)控策略，包括雜原子引入，有機(jī)分子修飾，電解液工程以及單原子工程。結(jié)合實(shí)驗(yàn)、原位表征和理論計(jì)算，歸納出了非金屬物種改性對于構(gòu)建獨(dú)特的活性中心，克服二氧化碳還原的動力學(xué)限制具有重要意義(Adv. Energy Mater. 2020, 10, 2000588)。這系列工作對于電催化二氧化碳還原反應(yīng)的選擇性調(diào)控提出了深刻的見解，有助于加速推進(jìn)綠色碳循環(huán)的機(jī)理研究及實(shí)際應(yīng)用。

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為了滿足工業(yè)電解水制氫，所要求的條件：催化劑原料廉價，制備工藝簡單和大電流密度下活性和穩(wěn)定性高。大電流密度(≥500 mA cm^-2)是工業(yè)電解水器件的現(xiàn)實(shí)需求。為此，侯軍剛教授通過等離子體氧化和氫化工藝構(gòu)筑了缺陷態(tài)鎳鉬氧化物/硫化物異質(zhì)結(jié)陣列，在堿溶液中均表現(xiàn)出了優(yōu)異的電催化析氧和析氫性能，僅需要186?mV過電勢達(dá)到10 mA cm^-2的析氧電流以及38mV過電勢達(dá)到10 mA cm^-2的析氫電流。更重要的是，將這種復(fù)合體陣列電極分別作為陽極和陰極進(jìn)行全分解水反應(yīng)時，僅需1.46V的電壓便能夠達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度。關(guān)鍵之處，其在低電壓便能夠達(dá)到500mA cm^-2和1000mA cm^-2電流密度，并能在500mA cm^-2高電流密度下穩(wěn)定工作500小時(Nature Commun. 2020, DOI : 10.1038/s41467-020-19214-w)。

該系列研究工作得到了中共中央組織部，國家自然科學(xué)基金委和大連理工大學(xué)的資助支持。