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磁各向異性是磁性材料的重要特征之一，決定了其在外磁場(chǎng)中的響應(yīng)行為。特別是在分子磁性研究中，強(qiáng)單軸磁各向異性對(duì)分子納米磁體性能具有決定性作用。因此理解材料中磁各向異性的構(gòu)效關(guān)系對(duì)分子磁性、磁光性質(zhì)以及磁電輸運(yùn)等研究具有重要意義。最近，以雙茂基鏑配合物為代表的稀土金屬有機(jī)單分子磁體引起了人們的廣泛關(guān)注。盡管在分子磁體性能上取得了重大進(jìn)展，但受限于該類分子材料的水氧敏感性以及晶體對(duì)稱性限制，從實(shí)驗(yàn)層面對(duì)該體系中稀土離子的磁各向異性和橫向配體的作用研究還未見(jiàn)報(bào)道。

針對(duì)這一挑戰(zhàn)性課題，精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室劉濤教授課題組通過(guò)優(yōu)化茂環(huán)取代基，并引入鹵素和甲基橋，構(gòu)建了一系列同構(gòu)雙核雙茂基鏑配合物，并成功培養(yǎng)獲得可用于角分辨單晶轉(zhuǎn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)的高質(zhì)量晶體。詳細(xì)地磁性測(cè)試表明，鹵素橋連鏑配合物表現(xiàn)為單軸磁各向異性，磁易軸方向垂直于包含鏑原子和鹵原子的赤道面，而甲基橋連鏑配合物的磁易軸不再垂直于赤道面，且g_x，g_y分量遠(yuǎn)高于鹵素橋連配合物，表明共價(jià)相互作用對(duì)稀土離子的4f電子影響更為顯著。低溫高分辨熒光光譜和超低溫比熱實(shí)驗(yàn)則揭示了甲基橋降低了基態(tài)與激發(fā)態(tài)間的能級(jí)差。我們還在甲基橋連鏑配合物中首次觀測(cè)到分子磁各向異性軸的溫度依賴性，進(jìn)一步證實(shí)了磁交換作用與外磁場(chǎng)的競(jìng)爭(zhēng)導(dǎo)致的能級(jí)交錯(cuò)。本研究首次展示了茂基鏑單分子磁體磁各向異性的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，為進(jìn)一步設(shè)計(jì)同類型分子納米磁體奠定了基礎(chǔ)。相關(guān)的研究成果以“Experimental Determination of Magnetic Anisotropy in Exchange-Bias Dysprosium Metallocene Single-Molecule Magnets”為題發(fā)表于《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 13037-13043）。青年教師孟銀杉為本論文第一作者。以上工作由大連理工大學(xué)、北京大學(xué)、武漢強(qiáng)磁場(chǎng)中心、北京師范大學(xué)等單位通力合作完成，并得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃和創(chuàng)新群體項(xiàng)目的大力支持。

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