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近年來，具有可調(diào)控電子態(tài)的功能分子材料逐漸成為配位化學(xué)、材料科學(xué)和物理等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。自旋交叉（SCO）和電子轉(zhuǎn)移（MMCT）可以在外界光熱等物理刺激下發(fā)生價(jià)態(tài)和自旋態(tài)的可逆轉(zhuǎn)變，表現(xiàn)出自旋雙穩(wěn)態(tài)特性，有望應(yīng)用于高密度信息存儲(chǔ)、自旋電子器件、分子開關(guān)和傳感材料。自旋交叉過程表現(xiàn)為單個(gè)金屬中心高低自旋態(tài)的變化，而電荷轉(zhuǎn)移發(fā)生在多個(gè)金屬中心之間在伴隨金屬價(jià)態(tài)改變的同時(shí)，還會(huì)發(fā)生自旋態(tài)的變化。因此，金屬間電荷轉(zhuǎn)移過程有可能誘導(dǎo)新的自旋交叉位點(diǎn)產(chǎn)生，實(shí)現(xiàn)二者的協(xié)同調(diào)控。然而，自旋交叉和電荷轉(zhuǎn)移均表現(xiàn)出對(duì)配位環(huán)境改變的敏感性，如何將二者的特性相結(jié)合共同調(diào)控電子態(tài)極具挑戰(zhàn)性。

對(duì)此，精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室劉濤教授課題組提出在Fe^II-三氮唑的經(jīng)典自旋交叉體系中引入易于發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移的普魯士藍(lán)類似物單元，并利用甲基三苯基膦作為封端配體，成功構(gòu)建出同時(shí)具有自旋交叉和電荷轉(zhuǎn)移行為的多核簇{Fe₁₃}。單晶X射線衍射結(jié)合穆斯堡爾譜、磁性測(cè)試等分析表明熱刺激可以誘導(dǎo)分子內(nèi)金屬-金屬間電荷轉(zhuǎn)移，使自旋交叉位點(diǎn)數(shù)目由4變?yōu)?/span>3。變溫磁化率曲線也從二步自旋交叉變?yōu)橐徊阶孕徊嫘袨?。進(jìn)一步結(jié)構(gòu)分析表明，金屬間電荷轉(zhuǎn)移引起了{Fe₁₃}中建筑塊轉(zhuǎn)動(dòng)和抗衡離子的有序排列，導(dǎo)致分子內(nèi)外協(xié)同作用強(qiáng)度的變化，從而實(shí)現(xiàn)了對(duì)其自旋轉(zhuǎn)變和光磁行為的調(diào)節(jié)。本工作首次實(shí)現(xiàn)了利用電荷轉(zhuǎn)移調(diào)控分子自旋交叉，為多途徑調(diào)控分子電子態(tài)可逆切換提供了新的研究策略。相關(guān)的研究成果以“A Mixed-Valence {Fe₁₃} Cluster Exhibiting Metal-to-Metal Charge Transfer-Switched Spin Crossover”為題發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition, 2020, 59, 16393-16397）上。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃、創(chuàng)新群體項(xiàng)目的大力支持。

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