午夜亚洲成av毛片_精品熟女少妇a∨免费久久i_午夜福利在线观看6080_99久高清在线播放

功能碳材料及其復(fù)合材料具有孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)、硬度高、韌性強(qiáng)、耐酸堿性能好等獨(dú)特性能，在能源、催化、環(huán)境、航空航天等領(lǐng)域有十分重要的作用，應(yīng)用前景廣闊。針對(duì)特定領(lǐng)域的應(yīng)用需求，設(shè)計(jì)構(gòu)筑并精細(xì)調(diào)控功能碳材料的納微結(jié)構(gòu)、表/界面性質(zhì)是材料化工技術(shù)領(lǐng)域關(guān)注的一個(gè)富有挑戰(zhàn)性的核心科學(xué)問(wèn)題。邱介山教授領(lǐng)導(dǎo)的能源材料化工創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)多年來(lái)一直致力于碳基功能材料的可控制備與功能的精細(xì)調(diào)變方法，從分子-微觀-介觀多尺度層面，有機(jī)融合物理外場(chǎng)/點(diǎn)擊化學(xué)和化學(xué)工藝過(guò)程的創(chuàng)新，提出了“多維碳材料工程”的新概念和技術(shù)策略，取得了系列原創(chuàng)性的成果。最近，在功能碳材料助力小分子高效轉(zhuǎn)化/精細(xì)化學(xué)品合成及海水電解高效制氫等方面取得了新的重要進(jìn)展。

o?基于碳基復(fù)合材料的精細(xì)化學(xué)品綠色清潔制備技術(shù)

傳統(tǒng)的精細(xì)化學(xué)品合成方法，耗能高，通常需要高溫、高壓及添加助劑（部分添加劑有毒、有害）提升轉(zhuǎn)化效率，不利于節(jié)能和環(huán)保。與傳統(tǒng)的熱催化技術(shù)相比，精細(xì)化學(xué)品的電催化合成技術(shù)具有反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)速度快等優(yōu)勢(shì)，能夠?qū)崿F(xiàn)精細(xì)化學(xué)品的高效綠色清潔制備，更重要的，電催化合成工藝能夠與太陽(yáng)能、風(fēng)能、潮汐能等可再生能源有機(jī)融合，利用大量的低品位新電能，降低精細(xì)化學(xué)品的生產(chǎn)成本，減輕或避免環(huán)境污染問(wèn)題。目前，精細(xì)化學(xué)品的電催化高效合成，面臨三個(gè)瓶頸性的約束問(wèn)題需要解決：①新結(jié)構(gòu)高性能電催化劑的設(shè)計(jì)合成；②如何避免競(jìng)爭(zhēng)性副反應(yīng)，在工業(yè)級(jí)的大電流密度下實(shí)現(xiàn)精細(xì)化學(xué)品的規(guī)?；?/span>/工業(yè)化生產(chǎn)；③如何將電催化制備的反應(yīng)產(chǎn)物從成分復(fù)雜的電解質(zhì)溶液中高效分離和提純成合乎要求的產(chǎn)品。

于暢教授、邱介山教授等首次提出了一種電催化合成苯甲酸的新技術(shù)，將水電解和電催化氧化合成苯甲酸與結(jié)晶分離工藝有機(jī)耦合，基于無(wú)定型Ni/Co氫氧化物納米片催化劑，實(shí)現(xiàn)了高純度苯甲酸的電催化高效合成。以無(wú)定型Ni/Co氫氧化物納米片（A-Ni-Co-H/NF）為電催化劑，巧妙利用強(qiáng)酸置換弱酸的原理及苯甲酸在水中溶解度（0.34 g/100 ml H₂O）較低的特質(zhì)，向反應(yīng)后的電解液中加入鹽酸，實(shí)現(xiàn)了苯甲酸的結(jié)晶；經(jīng)過(guò)濾重結(jié)晶等處理，苯甲酸晶體的純度可進(jìn)一步提高。這一全新的技術(shù)策略，消除了競(jìng)爭(zhēng)性的析氧副反應(yīng)，在工業(yè)級(jí)電流密度（>400 mA cm^-2）下，實(shí)現(xiàn)了苯甲酸的安全清潔高效生產(chǎn)。利用原位拉曼技術(shù)，揭示了苯甲醇選擇氧化制備苯甲酸過(guò)程中電催化劑的本征活性中心及其催化作用機(jī)制。這一新技術(shù)為精細(xì)化工產(chǎn)品的低成本清潔制備提供了全新的思路。成果發(fā)表在英國(guó)皇家學(xué)會(huì)旗艦期刊Energy Environ. Sci., 2020, in press, https://doi.org/10.1039/D0EE02607G。

?

?

o?碳基超級(jí)電容電極材料在使役過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變及動(dòng)態(tài)重構(gòu)機(jī)制

超級(jí)電容器是一類重要的“明星”電化學(xué)儲(chǔ)能器件，具有廣泛的應(yīng)用市場(chǎng)，其性能在很大程度上取決于電極材料的結(jié)構(gòu)。從原子尺度解耦電極材料的本征活性，詮釋電極微觀結(jié)構(gòu)特征與其電化學(xué)性能間的本征構(gòu)效關(guān)系，是提升超級(jí)電容器性能的核心和關(guān)鍵。在使役工況條件下，因物種吸附、非可逆性電化學(xué)反應(yīng)等因素的影響，電極材料會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)重排，導(dǎo)致其性能發(fā)生變化，因此，揭示電極材料的本征活性中心及使役條件下的真實(shí)反應(yīng)機(jī)理，成為電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域亟需解決的重要難題之一，為此，需要發(fā)展先進(jìn)的原位表征手段，從原子尺度去鑒別電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中材料的活性中心，并揭示其與電化學(xué)性能的本征構(gòu)效關(guān)系。

于暢教授、邱介山教授與美國(guó)斯坦福大學(xué)、SLAC國(guó)家加速器實(shí)驗(yàn)室劉宜晉博士等合作，采用原位同步輻射吸收譜學(xué)技術(shù)，揭示和解構(gòu)了超級(jí)電容器用NiCo堿式碳酸鹽材料在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中的動(dòng)態(tài)重構(gòu)過(guò)程。研究結(jié)果首次證實(shí)，在電化學(xué)循環(huán)初期，由于Co離子的不可逆氧化還原反應(yīng)，NiCo堿式碳酸鹽納米線會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)楦缓跞毕莸?/span>NiCo氫氧化物納米片（NiCo LDH）。DFT計(jì)算表明，NiCo LDH中5配位的Co位點(diǎn)具有最優(yōu)的氧化還原反應(yīng)能壘。與初始NiCo堿式碳酸鹽納米線相比，經(jīng)電化學(xué)循環(huán)150次后，富含氧缺陷的NiCo LDH的比容量提高了約10倍。這一工作，揭示了NiCo堿式碳酸鹽納米線的本征活性中心，為原位條件下探究材料活性中心的結(jié)構(gòu)和反應(yīng)性能演變提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)和理論指導(dǎo)，亦為基于電化學(xué)調(diào)控的策略，設(shè)計(jì)構(gòu)筑高性能的電極材料開辟了新思路。研究成果發(fā)表在能源材料化工學(xué)科領(lǐng)域的著名學(xué)術(shù)刊物上（Joule?2020, 4, 673-687）。

在此基礎(chǔ)上，他們提出了一種磷物種促進(jìn)的深度電化學(xué)氧化策略，構(gòu)筑了碳包覆非晶鈷鐵羥基氧化物。發(fā)現(xiàn)，非晶態(tài)結(jié)構(gòu)的演變對(duì)磷物種浸析具有超強(qiáng)“依賴”，高表面能空位和缺陷位會(huì)在磷浸析過(guò)程中形成，驅(qū)使殘留物種發(fā)生結(jié)構(gòu)重組，并在電氧化條件下進(jìn)一步氧化，形成具有非晶態(tài)結(jié)構(gòu)的鈷鐵羥基氧化物。隨電氧化驅(qū)動(dòng)磷浸析持續(xù)進(jìn)行，非晶構(gòu)型逐漸由表層深入至體相，最終形成全體相的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)。系列成果發(fā)表在Small Methods（2020, DOI:10.1002/smtd.202000546）和Nano Energy（2020, 69, 104377）上。

?

o?基于MXene的水分子催化轉(zhuǎn)化技術(shù)

環(huán)境友好、低成本、綠色化可再生能源的開發(fā)利用，是我國(guó)及當(dāng)今世界發(fā)展低碳經(jīng)濟(jì)、改善生態(tài)環(huán)境、緩解能源危機(jī)的重大戰(zhàn)略需求，其核心和關(guān)鍵在于發(fā)展綠色高效的可再生能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)化新材料、新技術(shù)與新理論。二維過(guò)渡金屬碳/氮化物的MXene具有可在金屬至半導(dǎo)體間廣泛連續(xù)調(diào)控的限域電子結(jié)構(gòu)、豐富可調(diào)的表面化學(xué)、優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度等性質(zhì)，是近年炙手可熱的前沿明星材料家族，在能源、環(huán)境、催化、生物、電磁屏蔽、超導(dǎo)、分離、電子等領(lǐng)域顯示出廣闊的應(yīng)用前景。與石墨烯等傳統(tǒng)二維材料相比，MXene研究在國(guó)內(nèi)外方興未艾，但受制于其較低的本征電化學(xué)活性與化學(xué)/結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，工作多囿于超級(jí)電容器等較少依賴多電子反應(yīng)過(guò)程的領(lǐng)域。創(chuàng)建調(diào)控MXene的表界面結(jié)構(gòu)與性質(zhì)功能的技術(shù)方法，是拓展MXene實(shí)際應(yīng)用的基礎(chǔ)。需要解決的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，包括但不限于：如何防止表面亞穩(wěn)態(tài)金屬原子的氧化失活、如何避免表面官能團(tuán)對(duì)活性位點(diǎn)與離子擴(kuò)散的遮蔽效應(yīng)、如何避免層間氫鍵與范德華作用導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)堆疊團(tuán)聚等。

王治宇教授、邱介山教授等基于超聲外場(chǎng)與模板輔助的MXene結(jié)構(gòu)組裝與拓?fù)滢D(zhuǎn)化機(jī)制，在大幅拓展催化活性界面的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)MXene三維結(jié)構(gòu)中微介傳質(zhì)通道與局域化學(xué)微環(huán)境的精細(xì)調(diào)控，創(chuàng)制出MXene基低Pt電解水催化劑（2.4% Pt），在全pH范圍及海水復(fù)雜離子環(huán)境中實(shí)現(xiàn)了高效制氫，其催化活性與穩(wěn)定性優(yōu)異；與商業(yè)化20% Pt/C催化劑相比，析氫質(zhì)量活性提升了10-20倍，將電解海水制氫技術(shù)推進(jìn)了一大步。結(jié)果發(fā)表在材料科學(xué)技術(shù)領(lǐng)域的國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊Adv. Funct. Mater.（2020, 201910028）上。

?