??? 膠體量子點是尺寸在量子限域范圍的半導(dǎo)體納米晶。量子點作為新型的發(fā)光和光電材料,有望在顯示和照明、激光、單光子源、生物醫(yī)學(xué)成像等眾多應(yīng)用領(lǐng)域產(chǎn)生顛覆性的影響。俄歇復(fù)合是量子點多載流子態(tài)的主要非輻射復(fù)合途徑,影響大多數(shù)基于量子點的光學(xué)以及電學(xué)器件的性能。如俄歇效應(yīng)會導(dǎo)致量子點發(fā)光二極管的效率滾降以及量子點激光的短閾值壽命,但強俄歇效應(yīng)又會增加單光子源的純度。如今,具有優(yōu)異單激子發(fā)射態(tài)性質(zhì)的量子點的合成已經(jīng)被廣泛報道,而多載流子態(tài)的研究仍不足以支撐量子點應(yīng)用的發(fā)展。如何有效的調(diào)控俄歇效應(yīng)、設(shè)計具有所需光電性質(zhì)的量子點體系一直是領(lǐng)域內(nèi)的重要挑戰(zhàn)。
?? 近日,浙江大學(xué)化學(xué)系秦海燕、彭笑剛課題組和美國勞倫斯伯克利國家實驗室Lin-Wang Wang課題組聯(lián)合研究了帶正電和帶負電基元多載流子態(tài)的俄歇非輻射復(fù)合與核殼量子點幾何結(jié)構(gòu)的關(guān)系,提出了一種基于幾何結(jié)構(gòu)依賴介電屏蔽效應(yīng)的俄歇工程策略,用于調(diào)控量子點多載流子態(tài)光學(xué)性質(zhì)。研究結(jié)果表明,兩種基元多載流子態(tài)的俄歇速率可在一個數(shù)量級左右范圍內(nèi)獨立調(diào)控。本研究的發(fā)現(xiàn)有別于多數(shù)實驗和理論報道,在某些特定結(jié)構(gòu)下,帶負電單激子態(tài)的俄歇速率會快于帶正電單激子態(tài)。本文認為這種特殊現(xiàn)象是幾何結(jié)構(gòu)依賴的介電屏蔽效應(yīng)對俄歇復(fù)合的的調(diào)制導(dǎo)致的,理論計算很好地支撐了該結(jié)論?;诖吮疚奶岢隽艘环N基于幾何結(jié)構(gòu)相關(guān)介電屏蔽,調(diào)控量子點俄歇非輻射復(fù)合速率的新策略。該策略適用范圍可拓寬至幾乎所有類型的核/殼量子點體系,可用于抑制(或增強)俄歇效應(yīng)以滿足不同的基于量子點的光學(xué)和光電器件應(yīng)用的性能需求。該研究成果發(fā)表在Nature Communications, 2019, 10, 1750.(https://www.nature.com/articles/s41467-019-09737-2)?
本文第一作者為侯小琪(浙江大學(xué)),共同通訊作者為秦海燕(浙江大學(xué))、Lin-Wang Wang(美國勞倫斯伯克利國家實驗室)和彭笑剛(浙江大學(xué));其他共同作者為美國勞倫斯伯克利國家實驗室JunKang、華中科技大學(xué)陳學(xué)文、浙江大學(xué)馬軍良、周建海、陳麗平和王林軍。該項目獲得國國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金的支持。
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