黎占亭教授及其合作者實現(xiàn)均相金屬有機框架構(gòu)筑
??? 納米孔結(jié)構(gòu)在分離、催化、藥物輸送、生物及能源材料開發(fā)等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。近年來，金屬有機框架MOFs由于具有周期性的孔道特征尤其受到國內(nèi)外重視，成為新材料設(shè)計的前沿領(lǐng)域。但是，目前國內(nèi)外報導(dǎo)的MOFs都是固體結(jié)構(gòu)，其功能研究和應(yīng)用開發(fā)局限于非均相體系。近日，我系黎占亭教授和合作者創(chuàng)立了自組裝策略，以Ru2+/聯(lián)-二吡啶配合物([Ru(bpy)3]2+)為節(jié)點，首次實現(xiàn)了均相超分子金屬有機框架SMOF的構(gòu)筑。
??? 新的水溶性SMOF由一個八面體的Ru2+絡(luò)合物和葫蘆脲[8] (CB[8]) (1:3) 在水中形成。Ru2+絡(luò)合物外側(cè)的4-苯基吡啶單元通過CB[8]包結(jié)形成穩(wěn)定的分子間二聚體，從而形成均相立方型周期性框架結(jié)構(gòu)。在[Ru2+] = 2 mM時，SMOF的平均粒徑達到164 nm。該團隊進一步揭示，正離子型SMOF的每一個立方孔可以選擇性地吸收一個Wells-Dawson-type POM ([P2W18O62]6-)負離子，形成WD-POMìSMOF復(fù)合體系。在500 nm可見光照射下，以甲醇或三乙醇胺為犧牲體，SMOF 的[Ru(bpy)3]2+受激發(fā)后能傳遞電子給POM負離子，從而催化H+還原產(chǎn)生H2。這一催化過程可以在水中均相進行，也可以在有機溶劑中以非均相方式實現(xiàn)，后者效率比文獻報導(dǎo)的組成比例相同的POMìMOF催化體系提高5倍。
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