張黎明研究團隊報道大面積單晶銅箔電催化CO2還原產(chǎn)物特異性活性位點歸屬的研究
CO2的俘獲和轉(zhuǎn)化被認為是減緩能源危機和應(yīng)對氣候變化的有效途徑。目前，在眾多的轉(zhuǎn)化方法中，電催化還原CO2不僅能夠在常溫常壓下進行，且有望耦合可再生能源系統(tǒng)用于能源存儲和轉(zhuǎn)換而成為了研究熱點。在眾多的電還原CO2催化劑中，銅是唯一能夠直接將CO2還原為多碳烴類及醇類的金屬催化劑，其產(chǎn)物多達16種，且反應(yīng)路徑非常復(fù)雜。因此，為了能夠進一步提高對高附加值化學(xué)品如乙烯、乙醇等深度還原產(chǎn)物的選擇性，明確銅電催化還原CO2特定產(chǎn)物的活性位點具有十分重要的意義。然而，目前大多數(shù)銅基CO2還原催化劑的結(jié)構(gòu)相對復(fù)雜，且催化劑在反應(yīng)過程中可能存在結(jié)構(gòu)的動態(tài)演變，使得研究人員難以歸屬該反應(yīng)的活性位點，限制了對其反應(yīng)機制的探索。
任何金屬催化劑的表面結(jié)構(gòu)本質(zhì)上是由多個單晶面組成的，通過研究單晶表面的催化行為能夠很好地映射復(fù)雜催化劑的催化性質(zhì)。近日，化學(xué)系張黎明研究團隊與其合作者從大面積單晶的設(shè)計與制備出發(fā)，基于電催化CO2還原跟蹤了CO2還原條件下銅表面的動態(tài)重構(gòu)，并通過原子結(jié)構(gòu)與CO2還原產(chǎn)物選擇性的相關(guān)性揭示銅電催化CO2還原產(chǎn)物的特異性活性位點。該工作展示了一個CO2電催化還原的基準體系，可以進一步指導(dǎo)銅基CO2還原催化劑的合理設(shè)計和優(yōu)化。此外，該分析方法可以直接推廣到其他單晶電極，以及其他化學(xué)反應(yīng)，以闡明催化劑的活性位點。
相關(guān)研究論文以“Product-Specific Active Site Motifs of Cu for Electrochemical CO2 Reduction”為題在線發(fā)表于Chem期刊上（DOI: 10.1016/j.chempr.2020.10.018）?；瘜W(xué)系張黎明青年研究員、北京大學(xué)劉開輝研究員、國立臺灣大學(xué)陳浩銘教授和南洋理工大學(xué)李述周教授為論文共同通訊作者。這項研究得到了國家自然科學(xué)基金、上海市科委、國家重點研發(fā)計劃等項目的大力支持。
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.10.018
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