楊世和課題組在鹵化鈣鈦礦材料制備及其鈣鈦礦X射線探測(cè)器成像領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展
近日，楊世和課題組在國(guó)際知名期刊《Cell》的姊妹刊《Matter》上，發(fā)表了題為“An aerosol-liquid-solid process for the general synthesis of halide perovskite thick films for direct-conversion X-ray detectors”的論文。首次報(bào)道了一種新穎的ALS（aerosol-liquid-solid process）方法合成高質(zhì)量的鹵化鈣鈦礦材料厚膜，并以此為基礎(chǔ)進(jìn)行了X射線探測(cè)器的設(shè)計(jì)和制備，展現(xiàn)了其生物成像應(yīng)用的潛力。
X射線探測(cè)器是一類接收X射線并將其轉(zhuǎn)化為電信號(hào)的裝置，可實(shí)現(xiàn)對(duì)生物體、金屬等樣品內(nèi)部細(xì)微結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)確探測(cè)，被廣泛應(yīng)用于醫(yī)療、科研、核工業(yè)、精密零件加工以及航天航空等領(lǐng)域。其中以高性能X射線探測(cè)器為核心技術(shù)發(fā)展起來(lái)的電子計(jì)算機(jī)斷層掃描系統(tǒng)(Computed Tomography，簡(jiǎn)稱CT系統(tǒng)) ，在外科手術(shù)和組織病變的臨床診斷中發(fā)揮著不可替代的作用。同時(shí)，在癌癥治療過(guò)程中，高性能的醫(yī)學(xué)X射線成像設(shè)備也是腫瘤診斷和腫瘤切除手術(shù)的重要技術(shù)基礎(chǔ)。
鹵化鈣鈦礦材料具有帶隙可調(diào)、載流子壽命長(zhǎng)和遷移率高等優(yōu)點(diǎn)，近年來(lái)迅速成為光電探測(cè)器、太陽(yáng)能電池、LED等諸多領(lǐng)域的明星材料。其中，德國(guó)西門子公司和韓國(guó)三星公司等企業(yè)團(tuán)隊(duì)率先發(fā)掘了鈣鈦礦半導(dǎo)體材料作為X射線探測(cè)器吸光層的應(yīng)用潛力，引發(fā)了X射線探測(cè)領(lǐng)域的新變革。然而，隨著研究的深入，如何在TFT電路板上制備得到高質(zhì)量，大面積的鈣鈦礦晶體，成為了鈣鈦礦X射線探測(cè)器通向商業(yè)化的瓶頸問(wèn)題。
有鑒于此，楊世和課題組通過(guò)長(zhǎng)期摸索，利用自主設(shè)計(jì)搭建的設(shè)備，發(fā)展了一種新穎的ALS方法，可以在TFT電路板等基底上直接制備一系列準(zhǔn)單晶鈣鈦礦膜。該方法以超聲噴霧為技術(shù)手段，利用氣-液界面連續(xù)引入反應(yīng)物，形成前驅(qū)體，通過(guò)參數(shù)選擇巧妙地調(diào)控液膜內(nèi)溶質(zhì)濃度分布，使其以鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)形式有序地源源不斷地沉積在已異相成核的固態(tài)鈣鈦礦膜表面，避免了多余無(wú)規(guī)的成核位點(diǎn)，使得鈣鈦礦膜以獨(dú)特的方式自下而上地快速結(jié)晶生長(zhǎng)。該過(guò)程的循環(huán)往復(fù)最終實(shí)現(xiàn)了厚度精確可控的鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)，且得到的鈣鈦礦晶體在垂直方向無(wú)明顯晶界，形貌近似于單晶，相比于傳統(tǒng)方法制備得到的多晶鈣鈦礦膜，在垂直方向上的載流子傳輸性能得到了極大程度的提高。此外，該方法可適用于絕大多數(shù)種類鈣鈦礦材料的大面積制備。
圖1. ALS方法制備得到的多種鈣鈦礦材料厚膜的形貌和XRD表征結(jié)果。
基于具有代表性的CsPbI2Br純無(wú)機(jī)鈣鈦礦材料，研究團(tuán)隊(duì)制備了性能優(yōu)異的X射線探測(cè)器。其X射線的探測(cè)靈敏度（1.48×105 μCGyair-1 cm-2）可謂前所未有，是目前商用的α-Se材料探測(cè)器（20μCGyair-1 cm-2）7000多倍，可以在280 nGyair s-1的極低輻射劑量下實(shí)現(xiàn)有效的探測(cè)信號(hào)分辨。通過(guò)單點(diǎn)掃描模式，在無(wú)算法處理的情況下實(shí)現(xiàn)了對(duì)于骨骼和肌肉組織密度較低的生物樣品的X射線成像，清晰地顯示了骨骼缺陷以及肌肉組織厚度等信息。這表明了利用ALS方法制備得到的鈣鈦礦X射線探測(cè)器具有很好的單點(diǎn)成像能力，在醫(yī)用CT領(lǐng)域具有令人鼓舞的商業(yè)化前景。
圖2. 基于ALS方法制備的鈣鈦礦X射線探測(cè)器測(cè)試性能和醫(yī)學(xué)成像圖。
楊世和課題組博士研究生錢微和博士后徐修文是本文共同第一作者，肖爽副研究員和楊世和教授為共同通訊作者。合作方中山大學(xué)陳軍教授和中科院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院葛永帥研究員等人也做出了貢獻(xiàn)。本課題得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、深圳市孔雀團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、深港創(chuàng)新圈聯(lián)合研發(fā)項(xiàng)目，深圳市基礎(chǔ)研究項(xiàng)目，深圳市技術(shù)攻關(guān)項(xiàng)目以及南山區(qū)領(lǐng)航團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目的支持。
全文鏈接：Wei Qian, et al. An aerosol-liquid-solid process for the general synthesis of halide perovskite thick films for direct-conversion X-ray detectors Matter,2021
DOI: 10.1016/j.matt.2021.01.020
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238521000539#
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