新材料學院發(fā)現(xiàn)催化劑的電子推與拉作用提升水分解制氫氣
新材料學院發(fā)現(xiàn)催化劑的電子推與拉作用提升水分解制氫氣
電解水、光解水或光電解水制氫具有資源豐富、可循環(huán)、可持續(xù)及可與多種儲能設備結合等優(yōu)勢，是實現(xiàn)清潔能源和氫能經濟可持續(xù)發(fā)展的重要路徑。但電化學分解水過程中陽極氧析出反應（Oxygen evolution reaction, OER）和陰極過程氫析出反應（Hydrogen evolution reaction, HER）均具有較高的過電勢，是阻礙電化學水分解制氫的關鍵因素。貴金屬Pt、Ru和Ir等合金及化合物催化性能優(yōu)越，但其昂貴的價格及稀缺性制約了其大規(guī)模應用。因此，發(fā)展可替代的非貴金屬催化劑材料成為近幾年的研究熱點。
最近，北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授課題組在鎳基非貴金屬催化劑材料中首次發(fā)現(xiàn)堿性介質中Co和Fe摻雜對Ni催化位點的電子推拉作用及對HER和OER過程的影響機制，該研究成果以封面文章發(fā)表在近期的國際材料領域頂級科研期刊ACS Catalysis (ACS Catal. 2018, 8, 5621?5629, 影響因子IF=10.6)上。
圖一 Ni基催化劑1M KOH中的OER/HER性能。OER過程η10（j=10mA·cm-2時的過電位）（A）和Tafel斜率（B）隨Fe和Co摻雜含量的變化圖；HER過程η10（C）和Tafel斜率（D）隨Fe和Co摻雜含量的變化圖
研究團隊在研發(fā)過程中綜合采用了循環(huán)伏安（CV）和X射線光電子能譜（XPS）分析方法，系統(tǒng)的研究了Ni活性位點的氧化還原峰位（Ni(OH)2/NiOOH）、電子價態(tài)（Ni2+/Ni3+比值）及OH-與活性位點之間結合能（Binding energy）隨Co和Fe摻雜量的不同而產生的變化，歸納總結出Co和Fe摻雜對Ni活性位點的電子推拉作用機制，及對催化劑表面離子吸附和電荷轉移過程的影響。Fe的拉電子作用對OER過程有利，而Co的推電子過程對HER過程有利，這對鎳基非貴金屬催化劑OER和HER性能的精確調控提供了有力的數(shù)據(jù)和理論支撐，同時該材料設計理念對其他能源和催化領域也具有廣泛的借鑒價值。
圖二 （a）Fe摻雜的拉電子作用對OER性能影響機理，（b）Co摻雜的推電子作用對HER性能影響機理，（c）全電解池在10和50 mAcm-2條件下水分解的電解槽槽壓和（d）50h的穩(wěn)定性曲線
該工作在潘鋒教授指導下，由北京大學新材料學院趙慶賀和楊金龍博士后為共同一作與團隊協(xié)作共同完成。
該工作的順利開展得到了國家自然科學基金、中國博士后科學基金、國家材料基因組計劃和深圳市科技創(chuàng)新基礎項目的支持。
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acscatal.8b01567
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