新材料學院發(fā)現(xiàn)調(diào)控質子傳輸能提升水系鋅離子電池能量密度
?水系鋅離子電池是未來高安全的儲能和車用動力電池。微酸性水系以MnO2為正極的鋅二次電池（Zn-MnO2）有著良好的安全性、較高的元素豐度和不錯的環(huán)境相容性，使其成為大規(guī)模儲能領域下一代電池的候選之一，但由于其電池內(nèi)部反應的復雜性，其儲能機制在當今科學界一直存在爭論。近日，北京大學深圳研究生院的潘鋒教授團隊通過合成一種Ni摻雜的α-MnO2，運用實驗和密度泛函理論（DFT）計算相結合，發(fā)現(xiàn)調(diào)控結構可以提升質子（H+）傳輸（基于Grotthuss質子傳輸機理）速率，提高氫離子和鋅離子嵌入量，提升水系Zn-MnO2二次電池的能量密度。該成果近期以“Boosting the Energy Density of Aqueous Batteries via Facile Grotthuss Proton Transport”為題，在線發(fā)表在化學領域國際頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie ，2020，doi.org/10.1002/ange.202011588）上。
圖1? Grotthuss傳輸原理以及TO畸變?nèi)绾未龠MH+的傳輸
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?研究團隊發(fā)現(xiàn)MnO2在放電過程中存在四方/正交（tetragonal/orthorhombic, TO）畸變，這種畸變極大程度降低了放電時α-MnO2的[2×2]孔道內(nèi)相鄰Mn-O鍵之間的距離，從而促進了質子在孔道內(nèi)的Grotthuss傳輸。同時，Ni摻雜也會促進TO這一畸變，進一步提高了Ni摻雜的α-MnO2的擴散動力學。由于與質子的直接躍遷相比，基于Grotthuss機制進行擴散傳輸會極大降低質子遷移的擴散勢壘，因此這種擴散機制能顯著改善質子的傳輸動力學，并允許質子快速進入α-MnO2晶格中的氧化還原位點。該基于TO畸變的H+的Grotthuss擴散機制不僅在Zn-MnO2電池領域，在其他所有涉及H+傳輸?shù)念I域都有廣泛的借鑒意義。在可見的未來，隨著大規(guī)模儲能領域的進一步發(fā)展，這種基于Grotthuss擴散機制的水系Zn-MnO2二次電池會表現(xiàn)出極高的應用價值。
?趙慶賀博士、碩士生宋奧野和工程師趙文光為文章共同第一作者，通訊作者為李舜寧博士和潘鋒教授。該工作得到了國家材料基因工程重點研發(fā)計劃、廣東省自然科學基金項目的大力支持。
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