先進催化組費托合成研究取得進展
時間：2021-04-06 17:05:04學院：化學與分子工程學院學校：北京大學
北京大學工學院材料科學與工程系侯仰龍教授與北京大學化學與分子工程學院馬丁研究員合作，在碳化鐵(Fe5C2)的可控制備及其費托合成催化性能研究取得重要突破，成果以全文形式“Fe5C2 Nanoparticles: A Facile Bromide-induced Synthesis and as an Active Phase for Fischer-Tropsch Synthesis (FTS)”在線發(fā)表于國際著名刊物Journal of American Chemical Society (http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja305048p )。
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??????????????????????????????????????? Fe5C2納米顆粒的合成機理
碳化鐵因其高磁飽和強度和高穩(wěn)定性等特點，在2000多年前就被廣泛應用于人類生產、生活中。隨著納米科技的發(fā)展，除了上述優(yōu)點外，碳化物納米顆粒還被發(fā)現(xiàn)具有超順磁性、超高催化活性等特點，因而有可能被用于能源催化過程。費托合成，其反應過程可表述為nCO + (2n + 1)H2 à CnH2n+2 + nH2O，從1923年發(fā)現(xiàn)至今一直是將煤轉化為油品的重要反應。 我國能源形式具有多煤少油的特點，而隨著生物氣、頁巖氣的開發(fā)， 費托合成在我國能源戰(zhàn)略中占據越來越重要的地位。鐵基費托合成催化劑因其價格低廉、烯烴選擇性高等特點受到廣泛關注，但由于費托反應及其復雜，其反應過程中的真實活性中心無法確定，因而很難實現(xiàn)對鐵基催化劑的調變乃至對反應行為的有效控制。
目前的碳化鐵制備方法繁瑣，常常采用成本高、形貌難以控制、操作也較繁復的高溫固相反應或者激光熱分解等技術。北大研究人員首次在相對溫和的條件下(623 K, 0.1 MPa)，液相制備出了形貌可控的Fe5C2納米顆粒。該方法主要利用了溴離子對于鐵納米顆粒穩(wěn)定性的增強作用，使其一方面能夠作為Fe5C2納米顆粒的鐵源，另一方面保證其能夠催化長鏈烷胺斷鏈得到不飽和烴(作為碳源)而不被氧化。將此類Fe5C2納米顆粒催化劑應用于費托合成， 在較低溫度表現(xiàn)出對于一氧化碳活化的本征催化活性，其活性的出現(xiàn)遠早于對照組的傳統(tǒng)Fe基催化劑。 同時， 初始費托反應活性也兩倍于傳統(tǒng)Fe基催化劑，而產物選擇性、鏈增長因子也異于傳統(tǒng)還原氧化鐵催化劑。表明了此類碳化鐵材料在此重要能源催化反應中的潛力。
此外該Fe5C2納米顆粒除了可用于費托合成催化外，在催化加氫、高性能磁體和生物醫(yī)學等方面都具有重要的潛在應用價值。
???????????????????????????????????????????????????????????????????????????????? Fe5C2納米顆粒的結構及催化性能表征
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論文第一作者為北京大學工學院博士生楊策，第二作者為北京大學化學與分子工程學院博士生趙華博。該項研究獲得國家自然科學基金與國家重大研究計劃的資助。?
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