先進(jìn)催化組馬丁研究員利用軟X射線研究非貴金屬催化機(jī)理取得進(jìn)展
時(shí)間：2021-04-06 17:00:03學(xué)院：化學(xué)與分子工程學(xué)院學(xué)校：北京大學(xué)
? 超過一半的多相催化過程使用貴金屬催化劑。隨著我們對(duì)貴金屬的需求越來越大，貴金屬價(jià)格急劇攀升。所以一些催化過程盡管科學(xué)上和工程上可行，但是由于貴金屬資源有限，價(jià)格昂貴而無法實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。因而發(fā)展能夠替代貴金屬的催化體系是現(xiàn)行化學(xué)工業(yè)一個(gè)迫待解決的科學(xué)問題。
在前期工作中，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院先進(jìn)催化課題組馬丁研究員利用氧化鐵（氧化鈷）／層狀碳復(fù)合催化在醇類選擇氧化中取得較好的反應(yīng)結(jié)果（Angew. Chem. 2011, 50, 10236），并利用多種表征手段研究了鈦菁鈷與氧化石墨烯復(fù)合物的生成機(jī)理，觀察到鈦菁鈷與氧化石墨烯存在著非常復(fù)雜的電子相互作用，這也許是其具有高的電催化活性的原因（JPC.C,pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp311051g）。?
??? 最近該研究組利用不含金屬的層狀碳材料對(duì)C-H鍵活化開展了系列研究。利用石墨烯催化材料對(duì)烴類催化選擇氧化的難題苯氧化制苯酚進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，在溫和條件下（333 K）可以實(shí)現(xiàn)在非金屬催化劑苯的活化，苯轉(zhuǎn)化率可達(dá)18.5%，苯酚選擇性達(dá)到99%。（Energy Environ. Sci.,pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2013/EE/c3ee23623d）。我們還采用N摻雜的石墨烯基催化材料針對(duì)乙苯的選擇氧化反應(yīng)進(jìn)行了研究，并采用準(zhǔn)原位軟X射線方法，對(duì)不含金屬的N摻雜的石墨烯基催化材料具有優(yōu)良催化活性的原因進(jìn)行了深入探討。經(jīng)過和理論計(jì)算組（浙江工業(yè)大學(xué)王建國教授）以及電鏡組（沈陽金屬所蘇黨生研究員）的合作，我們確認(rèn)了此類催化劑催化C-H鍵活化的活性位和反應(yīng)機(jī)理（Angew. Chem. 2013, 52, 2109）。這為我們開展非貴金屬催化劑設(shè)計(jì)奠定了基礎(chǔ)。這項(xiàng)工作得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委的資助。同步輻射軟X射線在合肥國家同步輻射裝置完成。
目前該研究組正在致力于開發(fā)對(duì)催化活化甲烷的非貴金屬催化材料。
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