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晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)是探索新型無機(jī)功能材料的有效手段。近日，北京大學(xué)黃富強(qiáng)課題組與合作者通過合理的晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，成功獲得了兩種具有優(yōu)良性能的新型功能材料，分別為強(qiáng)響應(yīng)紅外非線性光學(xué)晶體Sr6Cd2Sb6O7S10，以及高穩(wěn)定性的鋰離子導(dǎo)體Li4Cu8Ge3S12。

波長在3?20 ?m的中遠(yuǎn)紅外可調(diào)諧激光在軍事和民用方面，如激光制導(dǎo)、紅外激光通訊、紅外遙感、紅外激光雷達(dá)、以及環(huán)境監(jiān)測等，都有非常重要的應(yīng)用。紅外非線性光學(xué)晶體材料可以通過光學(xué)參量震蕩（OPO）、倍頻（SHG）或者差頻（DFG）等非線性頻率轉(zhuǎn)換技術(shù)，變頻輸出中遠(yuǎn)紅外激光。目前實(shí)用的ZnGeP2、AgGaS2和AgGaSe2等黃銅礦結(jié)構(gòu)晶體均為國外在20世紀(jì)70年代發(fā)現(xiàn)，但它們都存在各自的問題，例如AgGaS2的熱導(dǎo)率小，激光損傷閾值較低，難以實(shí)現(xiàn)高功率激光輸出；ZnGeP2晶體中存在嚴(yán)重的雙光子吸收，難以實(shí)現(xiàn)寬頻輸出。這些問題都限制了材料的實(shí)際應(yīng)用。因此，探索高性能的新型紅外非線性光學(xué)晶體材料具有十分重要的意義。

黃富強(qiáng)課題組與中科院理化技術(shù)研究所姚吉勇課題組以及華中科技大學(xué)翟天佑課題組合作，從晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)出發(fā)，開創(chuàng)性地將高度極化的Sb/O/S基團(tuán)作為功能基元，開發(fā)出一種新型強(qiáng)響應(yīng)紅外非線性光學(xué)晶體Sr6Cd2Sb6O7S10。該材料在2.09?m激光照射下，可以實(shí)現(xiàn)高強(qiáng)度倍頻信號(hào)（SHG）輸出，是同等條件下AgGaS2的4倍，這是目前已報(bào)道的氧硫化物非線性材料中的最高值。此外，基于單晶及粉末樣品的變溫測試表明，通過降溫可以實(shí)現(xiàn)材料更強(qiáng)的倍頻響應(yīng)。該材料具有相位匹配的特性，因此可以滿足實(shí)際應(yīng)用需求。理論計(jì)算表明，材料的非線性響應(yīng)主要來源于高度極化的SbOS4基團(tuán)，驗(yàn)證了晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)思路的有效性。本研究為探索高性能的新型紅外非線性光學(xué)晶體提供了新的設(shè)計(jì)思路。研究結(jié)果以“Sr6Cd2Sb6O7S10: Strong SHG Response Activated by Highly Polarizable Sb/O/S Groups” 為題于2019年4月15日發(fā)表于Angewandte Chemie雜志（https://doi.org/10.1002/anie.201902806）。北京大學(xué)2014級(jí)博士生王瑞琦為本文的第一作者，黃富強(qiáng)教授、姚吉勇教授、翟天佑教授和張弦博士為本文的通訊作者。

圖1 Sr6Cd2Sb6O7S10晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及紅外非線性響應(yīng)

固態(tài)電解質(zhì)是全固鋰電池器件的核心部件之一。硫化物鋰離子導(dǎo)體具有媲美有機(jī)電解液的高離子電導(dǎo)率，然而目前此類材料的穩(wěn)定性普遍較差，一定程度上限制了其大規(guī)模應(yīng)用。黃富強(qiáng)課題組與高壓科學(xué)研究中心呂旭杰課題組及楊文革課題組合作，利用高化學(xué)穩(wěn)定性的Cu-Ge-S骨架構(gòu)建開放的三維框架結(jié)構(gòu)，提供鋰離子的傳輸通道，合成了新型鋰離子導(dǎo)體Li4Cu8Ge3S12，其離子電導(dǎo)率可達(dá)0.09 mS/cm，電化學(xué)穩(wěn)定窗口可達(dá)1.5 V。該材料在潮濕環(huán)境及含LiOH水溶液中均具有良好的穩(wěn)定性，有潛力作為固態(tài)電解質(zhì)構(gòu)建全固鋰電器件。本研究為探索高穩(wěn)定性的新型固態(tài)電解質(zhì)提供了新的設(shè)計(jì)思路。研究成果以“Chemistry Design Towards a Stable Sulfide-based Superionic Conductor Li4Cu8Ge3S12”為題于2019年4月2日發(fā)表于Angewandte Chemie雜志（https://doi.org/10.1002/ange.201901739）。北京大學(xué)已畢業(yè)博士生王瑛琪為文章的第一作者，黃富強(qiáng)教授，呂旭杰研究員與楊文革研究員為本文的通訊作者。研究得到了國家自然科學(xué)基金委和北京分子科學(xué)國家研究中心等項(xiàng)目的資助。

圖2. Li4Cu8Ge3S12晶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及鋰離子導(dǎo)電性