施祖進(jìn)和高松課題組在富勒烯金屬包合物量子比特研究中取得重要進(jìn)展
上世紀(jì)八十年代，美國(guó)物理學(xué)家費(fèi)恩曼提出可以利用量子力學(xué)原理設(shè)計(jì)計(jì)算機(jī)，也被稱為量子計(jì)算機(jī)。利用量子比特（qubit）所具有的疊加態(tài)作為計(jì)算基礎(chǔ)，可以實(shí)現(xiàn)并行計(jì)算。量子計(jì)算有望表現(xiàn)出比經(jīng)典計(jì)算更為強(qiáng)大的計(jì)算性能。其中，Grover量子算法是適用于量子計(jì)算的有效算法，其要求計(jì)算基元具有如下兩個(gè)性質(zhì)：1.能級(jí)差不同的多個(gè)躍遷；2.退相干時(shí)間足夠長(zhǎng)。單分子磁體由于復(fù)雜的能級(jí)結(jié)構(gòu)和磁各向異性，非常適合作為Grover算法的計(jì)算基元。
研究人員一直致力于尋找滿足Grover算法要求的分子基量子比特，但高自旋使體系趨于表現(xiàn)出經(jīng)典行為，退相干時(shí)間難以滿足要求。富勒烯金屬包合物既可以提供具有屏蔽作用的碳籠保護(hù)量子相干性，又可以通過(guò)不同金屬或團(tuán)簇的嵌入實(shí)現(xiàn)對(duì)不同自旋態(tài)的調(diào)控，有望成為新型的分子基量子比特。
近日，北京大學(xué)化學(xué)院施祖進(jìn)課題組和高松課題組蔣尚達(dá)研究團(tuán)隊(duì)研究了雙金屬氮雜富勒烯Gd2@C79N的分子結(jié)構(gòu)和量子比特行為，證明了在這一體系中可以實(shí)現(xiàn)對(duì)任意疊加態(tài)的操控，并可應(yīng)用于Grover算法中。該研究成果以全文的形式在Journal of the American Chemical Society 上在線發(fā)表（J. Am. Chem. Soc. 2018, DOI :10.1021/jacs.7b12170）。該研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)Gd2@C79N與八乙基鎳卟啉共結(jié)晶的方法培養(yǎng)單晶， 利用XRD技術(shù)確認(rèn)了結(jié)構(gòu)。直流磁化率測(cè)試表明，碳籠上氮原子取代引入的自由基轉(zhuǎn)移到內(nèi)部釓離子之間，并與兩個(gè)釓離子發(fā)生強(qiáng)的鐵磁耦合（耦合常數(shù)JGd-Rad = 350 ± 20 cm-1），使體系呈現(xiàn)出S = 15/2的高自旋基態(tài)。連續(xù)波電子順磁共振（cw-EPR）測(cè)試在0-6000 G磁場(chǎng)范圍內(nèi)觀測(cè)到了22個(gè)躍遷，通過(guò)自旋哈密頓量的擬合可以確定Gd2@C79N中豐富的多能級(jí)結(jié)構(gòu)。脈沖EPR（pulse EPR）則可以通過(guò)自旋回波（spin echo）信號(hào)研究體系中的退相干行為。在5 K溫度下，2-6000 G磁場(chǎng)范圍內(nèi)，高自旋Gd2@C79N仍然具有微秒量級(jí)的退相干時(shí)間， 如此長(zhǎng)的退相干時(shí)間使得對(duì)任意自旋疊加態(tài)的操控成為可能。自旋回波章動(dòng)實(shí)驗(yàn)證明了體系中多樣性拉比循環(huán)（Rabi Cycle）的存在，拉比頻率則可由旋轉(zhuǎn)波近似的方法從22個(gè)躍遷推演計(jì)算，并且得到與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)一致的結(jié)果，進(jìn)一步驗(yàn)證了Gd2@C79N的22個(gè)躍遷非常適合用于量子操作。
通過(guò)稀土金屬與自由基耦合的化學(xué)設(shè)計(jì)，脈沖EPR表征以及相應(yīng)的理論推算，Gd2@C79N滿足了Grover算法要求，可作為分子基量子比特并應(yīng)用于后續(xù)的量子計(jì)算中。這也是迄今為止最大自旋的多拉比循環(huán)實(shí)例，為富勒烯金屬包合物在自旋器件的應(yīng)用和分子磁體中Grover算法的研究提供了新思路。
北京大學(xué)博士研究生胡子琦和董博為是本文的共同第一作者；施祖進(jìn)教授、蔣尚達(dá)副研究員和高松院士為共同通訊作者。該工作得到了來(lái)自國(guó)家自然科學(xué)基金委和科技部等項(xiàng)目的資助。
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