鄭俊榮課題組在界面電子轉(zhuǎn)移研究方面取得新進(jìn)展
電荷轉(zhuǎn)移在自然界普遍存在，是光產(chǎn)生化學(xué)能和電能最基本的分子過(guò)程。電荷傳遞界面的性質(zhì)決定電荷的相變與傳遞動(dòng)力學(xué)。以前對(duì)于界面電荷傳遞的研究主要是利用可見(jiàn)光譜或熒光光譜對(duì)體相或納米樣品進(jìn)行觀測(cè)。這些實(shí)驗(yàn)有兩個(gè)局限：1，這些技術(shù)基于創(chuàng)造與毀滅激子，因而只能檢測(cè)到質(zhì)心為零的電荷。但是，由于碰撞與散射，大多數(shù)的電荷質(zhì)心并不為零。2，這些樣品并不是真正意義上的界面。它們是體相與界面的混合體。因此，要真正得到全面的在純界面上的電荷狀態(tài)與動(dòng)力學(xué)信息，這兩個(gè)基本問(wèn)題必須解決。
為此，鄭俊榮團(tuán)隊(duì)搭建了世界上第一臺(tái)超快多維可見(jiàn)/紅外顯微光譜技術(shù)（Nature Comm., 7，12512，2016， 圖1），結(jié)合二維材料異質(zhì)結(jié)的制備，讓電子在純界面上（兩原子層間）的轉(zhuǎn)移與相變的過(guò)程與中間體， 及內(nèi)在量子躍遷能被直接觀測(cè)與捕獲。他們發(fā)現(xiàn)無(wú)論是層內(nèi)激子或自由電荷，轉(zhuǎn)移到另外一層必然會(huì)產(chǎn)生熱激子這么一個(gè)中間體。這個(gè)發(fā)現(xiàn)回答了電子轉(zhuǎn)移為什么與不同層內(nèi)激子動(dòng)量匹配與否無(wú)關(guān)，和光電流的產(chǎn)生與層間激子束縛能無(wú)關(guān)這兩個(gè)基本問(wèn)題。最近，他們?cè)诩夹g(shù)上更進(jìn)一步，把超快多維寬頻可見(jiàn)/中紅外顯微光譜儀擴(kuò)展到近紅外區(qū)（Nature Comm., 9，1859，2018，圖2）。這樣就可以系統(tǒng)地研究二維材料及任意不同組合的異質(zhì)結(jié)的電子狀態(tài)與輸運(yùn)過(guò)程。利用這個(gè)技術(shù)，他們第一次觀測(cè)到原子層間激子的內(nèi)在量子躍遷，推翻了普遍認(rèn)為的在石墨烯等類(lèi)金屬材料表面不能形成強(qiáng)束縛激子的錯(cuò)誤觀點(diǎn)。并指出形成這種傳統(tǒng)理論解釋不了的現(xiàn)象的根本原因：二維空間里的電子屏蔽導(dǎo)致束縛能與電荷有效質(zhì)量在低質(zhì)量范圍內(nèi)有極大的非線性關(guān)系。這個(gè)發(fā)現(xiàn)也自然導(dǎo)致了兩個(gè)與直覺(jué)相反的現(xiàn)象：（1）電荷分離可以在半導(dǎo)體與石墨烯之間長(zhǎng)時(shí)間存活；（2）一層半導(dǎo)體或吸光層加上一層石墨烯就可以組成一個(gè)非常有效的光電器件，無(wú)需象傳統(tǒng)器件需要至少三層（兩個(gè)電極加一層生色團(tuán)）。
這些工作是多團(tuán)隊(duì)合作的成果。福建物構(gòu)所莊巍研究組做了非常系統(tǒng)的激子量子能級(jí)和束縛能的計(jì)算。Rice大學(xué)Jun Lou 和 P.M.Ajayan組，物理所張廣宇組制備了實(shí)驗(yàn)所需的材料。石墨烯的動(dòng)力學(xué)計(jì)算和電子屏蔽計(jì)算由劉志榮組完成。光電測(cè)試在郭雪峰組完成。另，由于出版編輯的疏忽，作者地址順序被顛倒，將在近期改正過(guò)來(lái)。
圖1. 超快多維可見(jiàn)/紅外顯微光譜技術(shù)及對(duì)兩個(gè)原子層間電荷轉(zhuǎn)移中間體的捕獲數(shù)據(jù)
圖2. 超快多維寬頻可見(jiàn)/近-中紅外顯微光譜儀測(cè)定MoSe2/石墨烯兩個(gè)原子層間激子內(nèi)在內(nèi)在躍遷。（A）量子躍遷示意圖；（B）實(shí)驗(yàn)示意圖；（C）-（E）MoSe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)超快可見(jiàn)/中紅外實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；（F）-（G）MoSe2超快可見(jiàn)/近-中紅外實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；（H）層間電荷多體相互作用示意圖。
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