郭雪峰課題組在Nature Reviews Physics和Chem上發(fā)表重要綜述
2016年初半導(dǎo)體工業(yè)界宣布一方面延續(xù)摩爾定律，繼續(xù)追求器件尺寸的微小化，另一方面提出以功能為導(dǎo)向來(lái)構(gòu)建電子電路的策略。分子電子學(xué)為這一策略提供了全面的發(fā)展思路：利用單個(gè)或幾個(gè)有機(jī)分子作為電子電路的功能單元。有機(jī)分子材料具有尺寸小、結(jié)構(gòu)/功能多樣化和成本低等特點(diǎn)，這為構(gòu)建功能化的電子器件提供了廣闊的發(fā)展空間和應(yīng)用前景。因而，自1974年單分子電子學(xué)的理論模型提出以來(lái)，這一研究領(lǐng)域激起了來(lái)自化學(xué)、材料、物理、電子工程等領(lǐng)域的科學(xué)家的廣泛研究興趣?，F(xiàn)如今，分子電子學(xué)已經(jīng)發(fā)展成為納米科學(xué)的一個(gè)重要分支。然而，如何精準(zhǔn)構(gòu)建可控的高性能單分子器件一直是這一領(lǐng)域所面臨的重大挑戰(zhàn)。
北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院郭雪峰課題組長(zhǎng)期致力于構(gòu)建性能穩(wěn)定可控的單分子電子器件。他們和合作者發(fā)展了國(guó)際上單分子電子學(xué)研究的新技術(shù)和新方向，開(kāi)發(fā)了碳基單分子器件的研究平臺(tái)：利用電子束曝光和氧等離子體刻蝕等微納加工工藝制備了邊緣?mèng)然揎椀膬纱蓟{米間隙點(diǎn)電極，通過(guò)與末端為氨基的分子發(fā)生反應(yīng)，形成酰胺共價(jià)鍵為接觸界面的“石墨烯-分子-石墨烯”異質(zhì)結(jié)，解決了器件穩(wěn)定性差、制備困難的核心問(wèn)題（Science 2006, 311, 356；Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 12228；Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 3906）?；谶@一可靠的器件平臺(tái)，該課題組和合作者在構(gòu)建功能化分子器件方面取得了一系列原創(chuàng)性的研究成果，包括單分子開(kāi)關(guān)（Science 2016, 352, 1443；Nat. Commun. 2019, accepted for publication； Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 125, 8666；Nano Lett. 2017, 17, 856；J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 2849）、單分子化學(xué)/生物傳感器（Adv. Mater. 2013, 25, 3397；Nat. Nanotechnol. 2008, 3, 163；Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 2496；Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 8886；Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 5038；Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 9036；Chem. Sci. 2015, 6, 2469）和單分子場(chǎng)效應(yīng)晶體管（Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 14026；Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2006, 103, 11452；Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2009, 106, 691；Adv. Funct. Mater. 2009, 19, 2743；Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 6319；Adv. Mater. 2010, 22, 20）；發(fā)展了單分子電學(xué)檢測(cè)的關(guān)鍵性技術(shù)，并且在單分子化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方面進(jìn)行了一系列的創(chuàng)新探索，包括分子間主客體相互作用（Sci. Adv. 2016, 2, e1601113）、親核加成反應(yīng)（Sci. Adv. 2018, 4, eaar2177）、氫鍵相互作用（Nat. Commun. 2018, 9, 807）和親核取代反應(yīng)（Nano Lett. 2018, 18, 4156），證實(shí)了利用單分子電學(xué)檢測(cè)新方法研究單分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的可行性，為實(shí)現(xiàn)單分子化學(xué)反應(yīng)動(dòng)態(tài)過(guò)程的可視化研究邁出了重要的一步。這些結(jié)果為揭示物質(zhì)轉(zhuǎn)換規(guī)律和生命本征現(xiàn)象提供了獨(dú)特的研究方法，有可能產(chǎn)生顛覆性的芯片核心技術(shù)和精準(zhǔn)分子診斷技術(shù)。經(jīng)過(guò)十幾年的潛心專研，郭雪峰課題組已成為世界上能夠開(kāi)展碳基單分子器件研究的代表性課題組之一，其研究工作處于國(guó)際領(lǐng)先地位（Acc. Chem. Res. 2008, 41, 1731；Acc. Chem. Res. 2015, 48, 2565；Chem. Rev. 2016, 116, 4318；Chem. Soc. Rev. 2013, 42, 5642）。
基于上述研究工作基礎(chǔ)，該課題組于2017年應(yīng)邀在Chem上撰寫(xiě)了評(píng)論性綜述，題為“The Renaissance of Molecular Electronics”，總結(jié)了近年來(lái)在構(gòu)筑功能化單分子器件方面所取得的重大進(jìn)展，探討了單分子電子器件面向未來(lái)發(fā)展所面臨的挑戰(zhàn)和機(jī)遇（Chem 2017, 3, 373），積極推動(dòng)了單分子電子學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展。最近，該課題組與美國(guó)西北大學(xué)J. Fraser Stoddart組合作，于2019年2月25號(hào)在Nature Reviews Physics上在線發(fā)表了長(zhǎng)篇綜述，題為“Concepts in the Design and Engineering of Single-Molecule Electronic Devices”，結(jié)合近年來(lái)單分子電子學(xué)領(lǐng)域的研究進(jìn)展，首次從工程學(xué)的角度系統(tǒng)地探討了如何依據(jù)構(gòu)效關(guān)系構(gòu)建性能可控的穩(wěn)定單分子器件的理念（Nat. Rev. Phys. 2019, DOI: 10.1038/s42254-019-0022-x）（圖1）。具體要點(diǎn)如下：1）將單分子異質(zhì)結(jié)分成三個(gè)相互關(guān)聯(lián)的單元—電極、界面和分子骨架/功能中心；2）選擇電極材料需要考慮的因素—對(duì)空氣化學(xué)惰性、易加工性、合適的功函以及與分子材料良好的兼容性；3）界面的穩(wěn)定性和電子耦合強(qiáng)度與電極-錨定基團(tuán)的結(jié)合能成正相關(guān)，而通過(guò)在分子骨架和錨定基團(tuán)之間引入間隔基團(tuán)可以實(shí)現(xiàn)這二者對(duì)分子本征性能影響的有效控制；4）分子骨架的調(diào)控因素有分子長(zhǎng)度、主鏈的幾何構(gòu)型、功能中心的響應(yīng)性和側(cè)鏈基團(tuán)，這為探索分子材料本征的物理性質(zhì)和實(shí)現(xiàn)功能化提供了機(jī)遇；5）在面向未來(lái)工業(yè)化應(yīng)用方面，單分子電子器件需要改善的方面有器件的均一性、穩(wěn)定性、集成性以及理論模型的精確性。此外，單分子電子學(xué)的研究為分析化學(xué)的終極目標(biāo)—單分子檢測(cè)—提供了技術(shù)基礎(chǔ)。而該領(lǐng)域由于其跨學(xué)科的特點(diǎn)，需要化學(xué)、材料、物理、電子工程、生物等領(lǐng)域的科學(xué)家的強(qiáng)強(qiáng)合作來(lái)推動(dòng)其快速發(fā)展。相信這篇綜述將為單分子電子學(xué)的研究提供獨(dú)特的視角，推動(dòng)該領(lǐng)域的健康發(fā)展。
圖1：?jiǎn)畏肿悠骷木珳?zhǔn)構(gòu)筑及其功能化示意圖
該系列工作得到了來(lái)自國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、北京市科委和北京大學(xué)等項(xiàng)目的支持。北京大學(xué)郭雪峰是Chem的通訊作者，北京大學(xué)郭雪峰和美國(guó)西北大學(xué)J. Fraser Stoddart是Nature Reviews Physics的共同通訊作者，兩篇文章的第一作者均為北京大學(xué)已畢業(yè)博士辛娜。感謝Mark A. Ratner和Abraham Nitzan在文章撰寫(xiě)過(guò)程中的幫助。
鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929417303534
鏈接：https://www.nature.com/articles/s42254-019-0022-x
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