席振峰/張文雄研究室在氮氣活化與轉(zhuǎn)化研究方面取得進展
氮氣是空氣的最主要成分，占空氣體積比的78%以上，是最豐富、最“廉價”的氮源,可謂取之不盡用之不竭。但是氮氣分子是最穩(wěn)定的分子之一，實現(xiàn)溫和條件下氮氣的高效活化與轉(zhuǎn)化，從而不經(jīng)過氨直接合成含氮有機化合物，是自然預設給科學家的“圣杯”（ 李嘉鵬 殷劍昊 俞超 張文雄 席振峰，從氮氣直接合成含氮有機化合物，化學學報 2017, 75, 733.）。
利用過渡金屬與配體的協(xié)同效應是實現(xiàn)溫和條件下氮氣的高效活化與轉(zhuǎn)化的途徑之一。雖然該研究領域已經(jīng)取得了一些重要進展，但是效率很低，反應機制不清楚。例如，已知鉻與一些配體結(jié)合可以催化N2與Me3SiCl反應生成N(SiMe3)3，但是其反應的中間體未知，催化機理不詳，限制了該催化反應的進一步優(yōu)化和應用。本工作利用席振峰研究室自己發(fā)展的一類多功能膦-環(huán)戊二烯配體（Inorg. Chem. Front. 2019, 6, 428.），與Cr一起形成了結(jié)構(gòu)新穎的多核Cr-N2配合物，并首次獲得了其催化生成N(SiMe3)3的活性反應中間體。該工作為固氮化學中配體的設計，以及多功能配體與多核過渡金屬協(xié)同作用于氮氣分子的活化模式提供了一個新途徑。
該研究結(jié)果以Dinitrogen Functionalization Affording Chromium Hydrazido Complex為題發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b00822.，博士生殷劍昊、博士后李嘉鵬、博士生王高翔為共同第一作者。該研究得到了北京大學化學學院、北京分子科學國家研究中心和NSFC的資助。
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