多酸科學教育部重點實驗室在光解水產氫研究方面取得重要進展
石墨相氮化碳（g-C3N4），由于其合適的能帶結構（2.7 eV），較高的光、熱穩(wěn)定性以及組成元素豐富等優(yōu)勢，在太陽能轉換和環(huán)境凈化等領域顯示出重要的潛在應用前景。但傳統(tǒng)g-C3N4比表面積低，可見光響應范圍窄，載流子復合率高，結晶度差等因素嚴重阻礙了其光催化效率的提高。因此，研究者們期望通過各種納米化手段實現(xiàn)對g-C3N4組成、尺寸、形貌的精細調控，以提高其光捕獲效率和光催化活性。盡管人們在g-C3N4形貌調控和納米結構設計等方面取得了較大的進展，但巧妙合理的設計和制備具有特殊形貌，寬光譜響應，高光利用率和優(yōu)異電荷分離、傳遞性能的g-C3N4納米光催化材料仍是一項巨大的挑戰(zhàn)性。近日，東北師范大學化學學院多酸科學教育部重點實驗室譚華橋副教授和李陽光教授研究團隊與長春應化所宋術巖研究員合作研究，受植物界“葉鑲嵌”現(xiàn)象啟發(fā)，在該材料設計制備領域取得了重要研究進展。
綠色植物是自然界中太陽能利用率最高的系統(tǒng)之一。通過對自然光合系統(tǒng)中精細結構的模擬，為新型、特殊納米結構高效g-C3N4可見光催化劑的設計和制備開辟了新的途徑。在植物世界中，大多數(shù)植物的葉片總是互不遮擋，使其葉片以最大的面積暴露在陽光下，而盡量減小葉片間間隙。這一現(xiàn)象在植物學中被稱為“葉鑲嵌”。受此現(xiàn)象的啟發(fā)，該研究團隊以碳氮連接的商業(yè)化二聚氰胺-甲醛樹脂為結構導向劑，利用側基沿高分子鏈的位阻效應和與尿素分子的無縫原位熱縮聚，成功構筑了首例具有類“葉鑲嵌”排列的藤蔓狀g-C3N4（V-CN）光催化劑（圖一）。這種特殊的類藤蔓狀結構，成功模擬了植物的“葉鑲嵌”現(xiàn)象，提高了材料的比表面積和光吸收利用率。同時，DF-resin的引入還有效改善了傳統(tǒng)g-C3N4的能帶結構，結晶性及載流子分離、傳輸性能，從而導致V-CN在可見光照射下超高的產氫活性和循環(huán)穩(wěn)定性。在可見光照射下（λ ≥ 420 nm），產氫速率高達13.6 mmol g-1 h-1，是傳統(tǒng)g-C3N4 CNM (由三聚氰胺制得)的38倍，也是目前活性最高的g-C3N4基光催化劑之一。該研究為人工模擬自然光合作用體系的精細結構，構筑新型、高效、寬光譜響應可見光催化劑提供了重要參考依據(jù)和啟示。該研究工作發(fā)表于國際頂級能源期刊《先進能源材料》上 (Leaf-Mosaic-Inspired Vine-Like Graphitic Carbon Nitride Showing High Light Absorption and Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution, Adv. Energy Mater. 2018, 1801139, DOI: 10.1002/aenm.201801139. IF = 21.87)。第一作者為我校碩士研究生張祎同學。通訊作者為東北師范大學譚華橋副教授、李陽光教授和中科院長春應化所宋術巖研究員。該工作得到國家自然科學基金 (217771033，21671036)，中央高?；A研究基金(2412018BJ001，2412018ZD007)，以及東北師范大學多酸科學教育部重點實驗室開放基金的資助。
圖1 葉鑲嵌型的g-C3N4基光催化劑設計與制備
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