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電催化氮還原(NRR)因其溫和的反應(yīng)條件和CO₂零排放的獨(dú)特優(yōu)勢被認(rèn)為是一種簡單、綠色、可持續(xù)的氨生產(chǎn)策略。近幾十年來，科研人員廣泛研究了各種各樣的NRR電催化劑。然而，由于N₂分子固有的熱穩(wěn)定性以及伴隨競爭的析氫反應(yīng)(HER)，電催化NRR通常面臨諸如反應(yīng)活性低和選擇性差等缺點(diǎn)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足實(shí)際應(yīng)用的需要。最近，二維共價(jià)有機(jī)骨架(2D-COFs)的新型能源應(yīng)用引起了科研人員的廣泛關(guān)注，成為了電催化領(lǐng)域的新前沿材料之一。

2D-COFs作為潛在的能源材料可歸因于以下幾點(diǎn)：(i)質(zhì)量相似條件下可提供更多暴露的比表面積、豐富的活性位點(diǎn)、更高的材料強(qiáng)度密度；(ii)高孔隙率有益于底物/產(chǎn)物的擴(kuò)散，可以加快催化反應(yīng)速率；(iii)完全π共軛的2D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可以形成優(yōu)秀的導(dǎo)電通道，有利于提高電導(dǎo)率同時(shí)加快電荷傳輸；(iv)作為載體為嵌入的金屬提供各種類型的鍵合結(jié)構(gòu)，從而發(fā)揮出優(yōu)秀的催化活性。然而，2D-COFs作為NRR電催化劑很少被探究。

近日，東北師范大學(xué)蘇忠民教授、張珉副教授合作在近期報(bào)道的二維本征導(dǎo)電Ni基和Co基共價(jià)有機(jī)骨架的實(shí)驗(yàn)合成啟發(fā)下，根據(jù)密度泛函理論(DFT)計(jì)算，研究了一系列穩(wěn)定的2D 導(dǎo)電TM基共價(jià)有機(jī)骨架(TM-COFs, TM = Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Nb, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, W, Ir, Pt, Au)對N₂還原反應(yīng)的電催化性能，這些COFs由2,3,9,10,16,17,23,24-八胺基金屬酞菁與芘-4,5,9,10-四酮的彼此鍵連而成。計(jì)算結(jié)果表明，導(dǎo)電的2D-Mo-COF在20種備選催化劑中具有最高的NRR電催化性能，其過電位為0.16 V，并能夠有效地抑制競爭性的HER。2D-Mo-COF優(yōu)異的NRR活性和選擇性源于其固有的優(yōu)勢，包括：良好的導(dǎo)電性、Mo原子顯著的正電荷和較大的自旋磁矩，以及對NRR反應(yīng)過程物種的適當(dāng)吸附強(qiáng)度。

這項(xiàng)工作將促進(jìn)2D-COF在NNR領(lǐng)域更多的實(shí)驗(yàn)研究，以發(fā)現(xiàn)更高活性的COF基催化劑，促進(jìn)未來的NH₃綠色可持續(xù)生產(chǎn)。

該工作的第一作者為化學(xué)學(xué)院2018級博士研究生王聰。

文章鏈接：

Cong Wang, Ying-Nan Zhao, Chang-Yan Zhu, Min Zhang, Yun Geng, Yang-Guang Li, Zhong-Min Su. A two-dimensional conductive Mo-based covalent organic framework as an efficient electrocatalyst for nitrogen fixation. J. Mater. Chem. A 2020. DOI:10.1039/D0TA08676B

https://doi.org/10.1039/D0TA08676B