《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》報(bào)道我?；W(xué)院一課題組兩項(xiàng)最新研究進(jìn)展
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近日，化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）分別以“Covalently Grafting Cobalt Porphyrin onto Carbon Nanotubes for Efficient CO2Electroreduction”和“Strong Metal-Support Interactions between Copper and Iron Oxide during the High Temperature Water-Gas Shift Reaction”為題，連續(xù)報(bào)道了我校CO/CO2非均相催化轉(zhuǎn)化研究領(lǐng)域的新進(jìn)展。 研究一： 隨著社會(huì)發(fā)展，人類生產(chǎn)活動(dòng)導(dǎo)致大氣中二氧化碳（CO2）濃度逐年升高，進(jìn)而造成全球變暖、海平面上升以及海洋酸化等問(wèn)題。而利用太陽(yáng)能和風(fēng)能產(chǎn)生的電力驅(qū)動(dòng)電催化CO2還原反應(yīng)，將其轉(zhuǎn)換成化學(xué)品或燃料，既緩解了碳排放壓力，也能作為應(yīng)對(duì)全球能源危機(jī)的一種理想途徑。 含有非貴金屬中心（鐵、鈷、鎳等）的卟啉及其衍生物可以高選擇性地將CO2轉(zhuǎn)化為CO，而基于此類活性物種的負(fù)載型催化劑在制備過(guò)程中極易形成分子間π-π堆積，從而導(dǎo)致嚴(yán)重的催化劑聚集現(xiàn)象。為了解決該問(wèn)題，我?？蒲袌F(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種利用共價(jià)鍵錨定卟啉分子的制備方法。研究人員在碳納米管上引入羥基（-OH）、在卟啉分子軸向引入氯基（-Cl），通過(guò)取代反應(yīng)將卟啉固定至碳納米管表面。研究表明，卟啉分子與碳納米管以共價(jià)鍵結(jié)合，并基本實(shí)現(xiàn)了單層分散，表現(xiàn)出極高的CO2電催化活性和CO選擇性，解決了該催化體系研究中高負(fù)載量與高分散度不可兼得的難題。
論文的第一作者為我?；W(xué)院特聘研究員朱明輝，通訊作者為韓一帆教授，共同通訊作者為香港城市大學(xué)助理教授葉汝全。該項(xiàng)目得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金的支持。 原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201900499
研究二： 工業(yè)高溫水氣變換反應(yīng)（CO+H2O↔CO2+H2）通常采用鐵基催化劑，并加入適量氧化鉻和氧化銅分別作為結(jié)構(gòu)助劑與活性助劑。盡管文獻(xiàn)中對(duì)于該催化體系的反應(yīng)機(jī)理和催化劑結(jié)構(gòu)已有較多報(bào)道，助劑（尤其是銅）與活性組分（氧化鐵）間在微觀尺度下的相互作用規(guī)律仍鮮有討論。針對(duì)該科學(xué)問(wèn)題，該團(tuán)隊(duì)制備了一系列負(fù)載型模型催化劑，包括CuO/Fe2O3，F(xiàn)e2O3/CuO以及CuO-Fe2O3/SiO2，借助先進(jìn)原位表征技術(shù)（原位XAS、原位Raman、準(zhǔn)原位TEM、準(zhǔn)原位HS-LEIS）發(fā)現(xiàn)金屬銅顆粒和氧化鐵之間存在金屬-負(fù)載強(qiáng)相互作用（SMSI）。理論計(jì)算進(jìn)一步表明銅-氧化鐵界面具有較強(qiáng)的CO吸附和H2O吸附解離能力，從而表現(xiàn)出較高的催化活性。
該工作首次報(bào)道并證實(shí)了銅與氧化鐵組分在高溫下的金屬-負(fù)載強(qiáng)相互作用，對(duì)其他以金屬銅為活性物質(zhì)的催化反應(yīng)過(guò)程都具有一定的借鑒作用。該工作受到了期刊編輯和審稿人的高度評(píng)價(jià)（Top 5%），并被選為VIP論文。 論文的第一作者為我校化工學(xué)院特聘研究員朱明輝，共同第一作者為師資博士后田鵬飛，通訊作者為韓一帆教授。該項(xiàng)目得到了上海市東方學(xué)者人才計(jì)劃、上海市青年科技英才揚(yáng)帆計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金的支持。 原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201903298 |
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