《德國應用化學》報道我?？烧{(diào)控的有機串聯(lián)反應研究領(lǐng)域新進展
時間：2021-04-06 10:48:29學院：化學與分子工程學院學校：華東理工大學
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近日，我?；瘜W與分子工程學院劉培念教授課題組在過渡金屬催化的可調(diào)控串聯(lián)反應研究領(lǐng)域取得了重要進展，其科研成果在化學學科頂級期刊《德國應用化學》上發(fā)表了標題為“Tunable Cascade Reactions of Alkynols with Alkynes under Combined Sc(OTf)3 and Rhodium Catalysis”的研究論文（Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 373-377）。
(文章鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/anie.201508914/abstract)
近年來，直接過渡金屬催化炔醇的串聯(lián)反應已經(jīng)廣泛的應用于含有雜原子的多環(huán)化合物骨架天然產(chǎn)物和藥物的合成中。然而，這些反應大多數(shù)是經(jīng)過炔醇的環(huán)異構(gòu)化和其他各種類型反應如Prins環(huán)化、Diels-Alder反應和Povarov反應等的串聯(lián)。該工作旨在通過合并兩種不同催化活性催化劑的方法，探索出了能兼容路易斯酸和過渡金屬銠絡(luò)合物的共催化體系，選擇性地實現(xiàn)了炔醇和內(nèi)炔的交叉C–H鍵活化/環(huán)化串聯(lián)反應。在無水的反應條件下，炔醇和內(nèi)炔經(jīng)過環(huán)異構(gòu)化和C–H鍵活化的串聯(lián)反應，高選擇性地得到了萘并二氫呋喃。當在含有水的反應條件下，炔醇的水合產(chǎn)物經(jīng)過分子內(nèi)的醇羥基和酮羰基的加成反應，形成半縮酮中間體，隨后再和內(nèi)炔發(fā)生銠絡(luò)合物催化的羥基導向的C–H鍵活化反應，以比較好的收率、高選擇性地得到了螺環(huán)縮酮。機理的研究發(fā)現(xiàn)，水和適合的酸性反應環(huán)境在調(diào)控兩種不同反應路徑上起著關(guān)鍵的作用。
該研究工作得到了田禾院士領(lǐng)銜的國家自然科學基金重大項目、龍億濤教授領(lǐng)銜的國家自然科學基金“創(chuàng)新研究群體”等項目的資助。
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