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負(fù)載型貴金屬催化劑由于在CO和碳?xì)溲趸⑺簹廪D(zhuǎn)化、選擇性加氫等眾多化學(xué)反應(yīng)中具有非常突出的催化活性，所以此類催化劑一直是催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。大量的研究結(jié)果表明貴金屬催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性等催化性能與貴金屬納米顆粒的尺寸密切相關(guān)，當(dāng)金屬顆粒尺寸大于6nm時(shí)貴金屬催化劑的活性急劇下降。但是，由于低塔曼溫度和高表面能, 貴金屬納米顆粒在熱處理過(guò)程中會(huì)發(fā)生燒結(jié)現(xiàn)象，轉(zhuǎn)變成大顆粒以降低表面能，最終導(dǎo)致貴金屬催化劑的性能下降。目前文獻(xiàn)中已經(jīng)報(bào)道了提高貴金屬納米顆粒熱穩(wěn)定性的多種方法和技術(shù)，包括孔道限域、包埋、合金效應(yīng)以及載體預(yù)處理等。雖然這些方法可以在不同程度上提高貴金屬納米顆粒的熱穩(wěn)定性，但是也都存在自身的一些缺陷，例如包埋方法在提高貴金屬納米顆粒熱穩(wěn)定性的同時(shí)也覆蓋了催化劑的活性位，并極大增加了反應(yīng)物和產(chǎn)物的擴(kuò)散阻力。

詹望成副教授與美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室戴勝教授合作，近期在高溫穩(wěn)定性貴金屬納米催化劑制備方面取得了突破性進(jìn)展，《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》近日在線報(bào)道了他們的研究成果：“A Sacrificial Coating Strategy Toward Enhancement of Metal-Support Interaction for Ultrastable Au Nanocatalysts”（JACS 2016, DOI: 10.1021/jacs.6b10472）。

研究者創(chuàng)新性地開(kāi)發(fā)了一種合成條件非常溫和的穩(wěn)定貴金屬納米顆粒的控制方法，而且該方法不受載體和貴金屬種類的限制，具有很廣泛的適用性。對(duì)于某一特定的負(fù)載型貴金屬納米催化劑，首先將負(fù)載型貴金屬納米催化劑置于多巴胺室溫聚合的反應(yīng)體系中，在貴金屬納米顆粒和載體表面形成有機(jī)聚合物，然后在氮?dú)鈿夥罩斜簾龑⒂袡C(jī)聚合物轉(zhuǎn)變成炭層，該步驟有別于傳統(tǒng)制備方法中采用的空氣焙燒，在炭化過(guò)程中可有效增加貴金屬顆粒與載體之間的相互作用（接觸性增強(qiáng)以及產(chǎn)生電子轉(zhuǎn)移），從而使得在后續(xù)高溫空氣焙燒過(guò)程中，貴金屬納米顆粒的燒結(jié)得到極大地抑制。同時(shí)，包覆在TiO2載體表面的炭層可有效提高載體的熱穩(wěn)定性，從而進(jìn)一步抑制了載體和貴金屬顆粒之間的界面重構(gòu)。最終，導(dǎo)致貴金屬催化劑在高溫?zé)岜簾笕阅鼙３州^高的CO氧化和丙烯催化燃燒反應(yīng)活性，而沒(méi)有經(jīng)過(guò)炭化熱處理的催化劑在兩個(gè)反應(yīng)中的活性急劇下降。
該工作由詹望成副教授作為第一作者完成，并得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家重大科學(xué)研究計(jì)劃以及上海高校教師培養(yǎng)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。