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近日，《德國應用化學》報道了我院張金龍教授課題組研究成果。“Efficient Solar Light Harvesting CdS/Co9S8 Hollow Cubes for Z‐Scheme Photocatalytic Water Splitting”（Angew. Chem. Int. Ed. 2107, 129, 2728–2732；文章鏈接： http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201612551/full）。該工作由博士研究生邱博誠同學及碩士研究生朱喬紅同學在張金龍教授和邢明陽副教授共同指導下完成。
人工光合成太陽能分解水制氫是科學界最具有挑戰(zhàn)性的課題之一。近年來通過模擬自然界的光合作用過程構(gòu)建人工Z型光催化體系受到廣泛的關(guān)注。但傳統(tǒng)Z體系的構(gòu)建對太陽光的吸收主要來源于PSI與PSII半導體的本征吸收。而針對半導體能帶結(jié)構(gòu)等的化學改性比如摻雜，雖然可以增強其對可見光的吸收，但同時會減少電子和空穴的還原和氧化性能（圖1a）。張金龍教授與邢明陽副教授研究團隊發(fā)現(xiàn)，具有手性螺旋結(jié)構(gòu)或介孔單晶結(jié)構(gòu)等特殊微觀結(jié)構(gòu)的納米材料可以利用光的“雙折射”或“多次散射反射”效應，提高材料本身對光能的利用率（Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 10643; Chem. Commun. 2016, 52, 1689）。

最近，該研究團隊在前期工作的基礎(chǔ)上，利用Co9S8導帶位置較高且電子還原電勢大的優(yōu)點，充分結(jié)合空心結(jié)構(gòu)的“光多次反射”效應優(yōu)勢，首次以空心Co9S8為PSI半導體構(gòu)建了純固態(tài)“無介體”的人工光合作用雜化體系。通過將CdS量子點負載在Co9S8空心立方體的表面，一步構(gòu)建了“無介體”Z型光催化體系。在沒有介體的情況下，CdS與Co9S8之間強的界面作用力，促進了CdS導帶電子向Co9S8價帶的轉(zhuǎn)移，有效抑制了光生電荷逆反應的發(fā)生，提高了催化劑的活性與穩(wěn)定性。與空白Co9S8及CdS量子點相比，Z體系模擬太陽光下的產(chǎn)氫效率分別提高了134倍與9.1倍，穩(wěn)定性更是大大增強（如圖1b,c所示）。與實心結(jié)構(gòu)相比，光子更容易在空心Z體系的空腔內(nèi)壁發(fā)生多次反射（圖1d），從而大大提高了光能的利用率，產(chǎn)氫效率提高了近70%。這種基于Z型反應和空腔結(jié)構(gòu)提高光催化反應活性的策略有望推動可穿戴光電設備和大型太陽能設備的開發(fā)與應用。
該工作得到了邢明陽副教授主持的國家重點研發(fā)計劃“青年科學家”項目及國家自然科學基金等項目的資助。